【摘 要】
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制备性能高效,价格低廉的光催化剂是光催化技术推广和实用化发展的必由之路。二氧化钛（TiO2）具有无毒无害,价格低廉,以及良好的光催化活性和高的稳定性,被认为是解决环境问题的
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制备性能高效,价格低廉的光催化剂是光催化技术推广和实用化发展的必由之路。二氧化钛（TiO2）具有无毒无害,价格低廉,以及良好的光催化活性和高的稳定性,被认为是解决环境问题的最佳的光催化材料之一。但由于TiO2自身可见光吸收性能差,光生载流子容易复合等不足限制了它的实际应用。为了解决上述问题,本文以钛酸四丁酯（TBOT）为钛源,水合肼（N2H4·H2O）为还原剂,首先制备出Ti3+自掺杂的缺陷TiO2-x,之后通过氟化处理得到氟化缺陷二氧化钛(F-TiO2-x),最后将F-TiO2-x与g-C3N4复合形成g-C3N4/F-TiO2-x复合光催化剂,并初步探索复合催化剂的光催化反应历程。本论文主要研究内容及结果如下:（1）以钛酸四丁酯（TBOT）为钛源,水合肼（N2H4·H2O）为还原剂,通过水热法制备Ti3+自掺杂缺陷TiO2-x光催化材料。在水热温度180℃,水热时间24 h,TBOT和水合肼的体积比为5:1时,所制备的材料具备最佳的光催化降解性能,所制备的样品中带隙宽度为2.85 eV。一定量的Ti3+或氧空位的存在有效的扩展材料的光吸收范围,同时少量N元素被引入TiO2晶格进一步促进了可见光的吸收。此外,少量的金红石型TiO2有利于提高光生电子空穴的分离效率。与商业P25相比,缺陷TiO2-x降解速率提升约4.6倍。（2）为了提高Ti3+或氧空位的稳定性,进一步增强催化材料光催化和稳定性能,在TiO2-x制备过程中加入一定量的HF进行氟化处理,制备出F-TiO2-x光催化剂。探索不同HF使用量对TiO2-x结构和性能的影响,当HF使用量为0.3 mL时,所制备的催化剂在罗丹明B降解实验中具备最佳性能,F-TiO2-x的带隙宽度为2.82 eV。通过HRTEM观察可知,氟化处理后（001）高能面被暴露出来。与此同时,F-TiO2-x的稳定性相比TiO2-x显著提高,这是因为氟化有利于Ti3+和氧空位的形成和稳定存在。在对三种有机染料（罗丹明B、甲基橙、亚甲基蓝）降解实验中,相比于TiO2-x,F-TiO2-x降解速率分别提升1.27倍,1.15倍和1.25倍。（3）通过水热法将F-TiO2-x与g-C3N4复合形成复合光催化剂,从而进一步提高光生电子和空穴的分离效率。当g-C3N4质量分数为25%时,所制备的复合催化剂在罗丹明B的降解实验中具备最佳性能。25%C3N4/F-TiO2-x的光电流密度达到0.0037 mA·cm-2,是商业P25的7.8倍,F-TiO2-x的3.9倍,g-C3N4的3.3倍,这主要是由于复合之后光生电子空穴对的分离效率得到了极大的提高。在对三种有机染料（罗丹明B、甲基橙、亚甲基蓝）降解实验中,相比于F-TiO2-x,采用g-C3N4/F-TiO2-x为催化剂时,有机染料的降解速率分别提升2.1倍,1.8倍和1.5倍。与商业P25相比,降解速率提升约12.1倍。对复合催化剂中的活性物种进行分析可知,g-C3N4/F-TiO2-x复合催化剂在降解罗丹明B过程中,起到最主要作用的活性物种是超氧自由基（·O2-）,而且光生空穴也具有很好的氧化性能。
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