液固界面在气体水合物的研究过程中扮演着重要的角色,如海底和陆地永冻区天然气水合物矿藏的成藏过程中气体水合物在孔隙中的形成及储层中的分布;开采过程中因井筒出砂导致固相颗粒含量增大,促进气体水合物的再次生成加剧了井筒堵塞;石油天然气管道运输中固相颗粒含量变化引起的气体水合物堵塞等。因此液固界面对气体水合物生成的微观促进机理研究变得尤为重要,液固界面气体水合物的生成属于异相成核过程,但目前异相成核的微观机理仍不明确。基于以上理论和实践的需求,论文研究了宏观甲烷水合物成核动力学和纳观尺度的甲烷水合物反应体系液固界面行为,将宏观与微观的实验现象耦合,揭示出甲烷水合物异相成核的微观反应过程。甲烷水合物异相成核微观机理的描述为现有的成核理论研究体系提出了一个全新的研究思路及研究课题,从工程实践上讲其意义重大,对于天然气水合物矿藏开采过程中井筒因为气体水合物再生成造成的堵塞的预防,以及天然气水合物的成藏机理研究、气体水合物的快速生成技术、石油及天然气输送管道内的气体水合物的抑制技术都有着重要的引导与借鉴作用。论文在室内反应体系中加入不同材质的固相颗粒增大了甲烷水合物异相成核的反应程度,评价了固相颗粒表面亲水性和导热系数对成核过程的影响程度,明确了反应体系在亚稳态下影响成核过程的主控因素;采用原子力显微镜（AFM）观测反应体系的液固界面行为,观测的范围为纳观尺度;根据宏观和微观的实验结果进一步提出了甲烷水合物异相成核微观机理;同时在混合反应体系（SDS+玻璃珠）中验证甲烷水合物异相成核微观机理的正确性。获得如下结论:（1）固相颗粒表面亲水程度对甲烷水合物的成核诱导期影响程度远大于导热系数对诱导期的影响。固相颗粒表面疏水度越高则成核过程诱导期越短,从而促进成核反应过程。（2）通过AFM敲击模式对固-液接触界面进行成像,首次在纳观尺度观测到疏水的高序热解石墨（HOPG）表面有甲烷纳米气泡的生成,而亲水的石英（mica）表面无纳米气泡生成。（3）根据宏观和纳观实验结果的一致性得出结论,液固界面的纳米气泡是促进甲烷水合物异相成核过程的关键因素,其提供了成核位置点。（4）耦合水合物局部成核假设与纳米气泡高密度模型得出新的甲烷异相成核微观机理假设,提出控制甲烷水合物异相成核速率的主要因素是水分子在纳米气泡中的扩散速率。（5）混合体系中的SDS分子吸附在玻璃珠表面,玻璃珠表面由亲水性变为疏水性,疏水表面有利于纳米气泡在液固表面形成,甲烷纳米气泡又为甲烷水合物的生成提供了有利的成核点,因此显著地促进甲烷水合物成核速率,加快水合物的生成过程。论文提出的异相成核微观假设属于一个探索阶段,且由于时间和仪器设备的限制,还不能对甲烷水合物异相成核微观机理模型进行动力学上定量的描述,甲烷纳米气泡的具体物理化学性质也需定量测试表征,同时搅拌在微观上的促进机理还不明确,但这些问题对甲烷水合物的异相成核研究是非常重要的。在未来的工作中,不仅要依赖实验技术手段的进步,还需加强实验手段与计算机模拟手段的相互结合与印证,才有望在解决这些问题上得到突破。