论文部分内容阅读
京津冀地区的大气颗粒物污染已引起生态环境、气候变化、人体健康等一系列问题。秸秆焚烧过程可产生大量颗粒物、挥发性有机物(VOCs)。北京地区秸秆焚烧对PM2.5的年均贡献约为11%,最高可达44%。其中,一次污染物排放特征已有大量研究,但二次产物的研究和数据较少,无法实现对秸秆焚烧的精细化防控。此外,秸秆焚烧污染物为地表排放,地面植被对污染物起到了吸附、阻滞的作用,目前关于地表植被对地面附近污染物的吸附阻滞效果如何,还不清楚,需要开展系统的观测或者模拟实验来评估地面植被的滞尘效应。本研究针对秸秆焚烧可能造成的二次污染,自主设计加工了秸秆焚烧模拟舱和小型室外光化学烟雾箱,对玉米秸杆焚烧排放烟气在自然条件下的大气光化学过程进行了探索性模拟研究。测得焚烧时烟气平均NOx浓度为6.70±2.02 mg/m3,平均PM2.5浓度为54.38±41.56 mg/m3。测得NOx排放因子为12.76±4.11 g/kg,PM2.5排放因子4.89±3.30 g/kg。通过表征实验确定了烟雾箱各项参数后,在秋、冬、春季展开光化学模拟实验。各组实验中,均出现O3的累积和PM2.5的浓度增加,发生了典型的光化学反应。本研究测得秸秆焚烧烟气中98种VOCs,暗箱采集到的VOCs总浓度平均水平为158.980±24.852 ppb。反应过程中增加最多的物质为乙醛,减少的主要为乙烯和丙烯。出现由烯烃向含氧VOCs转化的现象。测得颗粒物中有机化合物41种。秸秆焚烧标志物左旋葡聚糖在一次颗粒态有机化合物中的浓度最高,占58.28%。经历光反应后,糖类组分占比平均减少44.17%;正构烷烃平均增加19.54%;芳香酯类平均增加20.01%。即使冬季的紫外辐射较弱,也足以使秸秆焚烧排放的污染物发生光化学反应。对植被阻滞地表大气PM2.5的效应进行了模拟实验和外场观测,发现植被对颗粒物具有吸附阻滞效果。模拟结果表明,国槐与大叶黄杨在I1 h后对颗粒物的阻滞量接近饱和。所有植物均对颗粒物粒径分布具有显著影响。其中植物对50-2500 nm的颗粒物影响最为显著。在10-10000 nm,五种植物的平均吸附率分别为65.14%(国槐)、59.10%(玉簪)、55.81%(月季)、49.59%(绣线菊)、43.74%(大叶黄杨)。国槐的平均吸附率高于其他植物,可能是由于乔木丰富的枝叶结构起到了有效的吸附拦截作用。通过计算PM2.5在不同时间段中8种水溶性无机离子的沉降通量和沉降速率,确定了这些离子在森林系统上方的沉降特征。在鹫峰中观测的8种离子的总沉降通量大于奥体中的总沉降通量。树种和气象条件的差异是主要影响因素。白天总沉降通量高于夜间。在鹫峰和奥体中SO42-的沉降通量最大,而其他离子在这两个采样点显示出不同的特性。与沉降通量相似,鹫峰中所有8种离子的沉降速度均高于奥体,白天的沉降速度高于夜间。研究还表明,沉降速度受摩擦速度、树种和气象条件(风速、温度和湿度)的影响。两地植物叶片中,NO3-、Ca2+、SO42-的浓度均高于其它无机离子。针叶树种比阔叶树种表现出更好的滞尘能力。