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有机肥的施用在农业生产,特别是蔬菜生产中占有非常重要的地位。然而,由于我国畜禽养殖业中抗生素的肆意滥用,以畜禽粪便为原料的有机肥中残留的抗生素类药物一直处于很高的污染水平,长期大量施用高抗生素残留的有机肥已成为农业生产中一个不安全的重要因素。研究表明:环境中的抗生素可以通过食物链积蓄并传递,导致耐药菌株的传播扩散,人体器官的病变,严重威胁着生态环境和人类健康。这类污染物对农田环境和作物的潜在危害影响却没有受到农业和环保部门应有的重视,目前我国的有机肥质量标准中尚未对抗生素类污染物提出控制要求。因此,针对有机肥源抗生素在土壤-作物系统中的污染特征及生态与健康危害的研究极其迫切。
本论文采用了LC/MS/MS痕量检测方法分析测定了23种抗生素(包括抗生素类药物中的四环素类、磺胺类、大环内酯类和喹诺酮类四大类);并采集市场中17份商品有机肥进行了抗生素残留检测,筛选出诺氟沙星、氧氟沙星、磺胺甲嘧啶、磺胺二甲嘧啶、土霉素、强力霉素、罗红霉素和林可霉素8种重点污染物质;建立了有机肥一土壤.小青菜的室内模拟试验体系,探明有机肥中8种重点污染抗生素施入土壤后在青菜中的迁移.累积规律,评估出其所致的人体健康风险。本研究结果有利于促进我国农业的可持续性发展,提高我国在农产品安全和人类健康保护方面的能力。主要研究结果如下:
(1)商品有机肥中抗生素检测调查本研究选择兽药生产企业较多、兽药产业基础环境较好、畜牧业养殖量较大、畜禽粪便处理较规范的江苏省为典型区域,对江苏省畜禽粪便有机肥中抗生素污染种类、污染暴露浓度进行了检测调查。在商品有机肥中,抗生素的检出浓度范围为ND-1302μg/kg,罗红霉素的检出率最高,检出率为100%,其次为恩诺沙星、氧氟沙星、林可霉素,检出率约为75%,而环丙沙星、磺胺嘧啶、磺胺二甲嘧啶、土霉素、强力霉素、去水红霉素、秦乐菌素、克林霉素均有不同程度的检出;最大检出浓度1.30×103μg/kg,品种为强力霉素。以上检测结果显示,有机肥中抗生素的主要污染品种为:喹诺酮类的诺氟沙星,氧氟沙星,磺胺类的磺胺甲嘧啶,磺胺二甲嘧啶,四环素类的土霉素,强力霉素,大环内酯类的罗红霉素,林可霉素,本研究将上述8种抗生素作为有机肥中抗生素的目标污染物,进行抗生素进入农田土壤-作物系统中的污染特征及迁移累积研究。
(2)有机肥中抗生素在青菜体内的迁移与累积实验采用室内盆栽模拟青菜对抗生素的迁移和累积。同时也包括抗生素在实验土壤中的降解。实验设置了3个抗生素添加浓度,将抗生素分别拌入一定量的有机肥,充分混匀。再将含抗生素的有机肥施于土壤中,使土壤中抗生素浓度分别为0.500、1.00和2.00mg·kg-1干重,充分混合均匀。同时实验设置了水肥喷洒和土壤拌肥施入2种施肥添加方式,以及农耕土、大棚菜地土、露天菜地土这3种不同的土壤基质。实验结果显示农耕土壤中的诺氟沙星、氧氟沙星、磺胺甲嘧啶、磺胺二甲嘧啶、土霉素、强力霉素、罗红霉素和林可霉素在实验环境下的半衰期分别为9.24d、11.7d、7.62d、6.66d、6.86d、7.62d、5.78d和5.73d。此结果较我国其他研究中室内模拟或野外土壤降解试验的降解速率快,主要是因为浇水淋溶和光照光降解的影响。土壤拌肥施入的条件下,不同初始施药浓度的青菜中抗生素的累积不同,青菜中抗生素的生物累积量随添加浓度的增加而增加;三种添加试验浓度下,抗生素在青菜中的迁移规律是一致的,青菜不同部位大部分抗生素浓度高低分布为:根>茎>叶。林可霉素主要分布于青菜的根、叶部位,茎部含量较小。而在水肥施用条件下,抗生素在青菜中的生物累积量有所增加,且迁移规律有了一定的变化,诺氟沙星和氧氟沙星依然主要累积于青菜的根部,其余6种抗生素在青菜叶部浓度最大,明显高于根、茎部的浓度(P<0.05),而根部和茎部的抗生素浓度相当。采用农耕土、大棚菜地土以及露天菜地土壤作为种植青菜的土壤基质,在不同土壤基质中,抗生素的降解速率不尽相同,大棚菜地和露天菜地中的抗生素降解速率较农耕土壤慢,且直接影响到抗生素在植物体内的累积效应。
(3)人体健康影响评估依照世界卫生组织规定人类日允许摄入喹诺酮类、大环内酯类、磺胺类和四环素类抗生素的量(ADI)分别为2、5、50和30μg·(kg·d)-1,结合我国居民日常膳食习惯,参考《中国居民膳食营养素参考摄入量》进行模型计算,以本研究O.5mg/kg试验组蔬菜中抗生素的残留量进行健康风险评估,得出青菜中常用抗生素的膳食暴露量O.0260-2.01ug/(kg·bw·d),风险商均<1,青菜中累积的抗生素对人体的健康风险较小。结果显示每一类抗生素在青菜中的累积量被人类食用后都不会超过人体日允许摄入量,由此可见,青菜中的抗生素对人体的直接健康风险较小,但是。多种抗生素的联合毒性以及其引发的抗生素耐药性问题不容忽视。
本论文采用了LC/MS/MS痕量检测方法分析测定了23种抗生素(包括抗生素类药物中的四环素类、磺胺类、大环内酯类和喹诺酮类四大类);并采集市场中17份商品有机肥进行了抗生素残留检测,筛选出诺氟沙星、氧氟沙星、磺胺甲嘧啶、磺胺二甲嘧啶、土霉素、强力霉素、罗红霉素和林可霉素8种重点污染物质;建立了有机肥一土壤.小青菜的室内模拟试验体系,探明有机肥中8种重点污染抗生素施入土壤后在青菜中的迁移.累积规律,评估出其所致的人体健康风险。本研究结果有利于促进我国农业的可持续性发展,提高我国在农产品安全和人类健康保护方面的能力。主要研究结果如下:
(1)商品有机肥中抗生素检测调查本研究选择兽药生产企业较多、兽药产业基础环境较好、畜牧业养殖量较大、畜禽粪便处理较规范的江苏省为典型区域,对江苏省畜禽粪便有机肥中抗生素污染种类、污染暴露浓度进行了检测调查。在商品有机肥中,抗生素的检出浓度范围为ND-1302μg/kg,罗红霉素的检出率最高,检出率为100%,其次为恩诺沙星、氧氟沙星、林可霉素,检出率约为75%,而环丙沙星、磺胺嘧啶、磺胺二甲嘧啶、土霉素、强力霉素、去水红霉素、秦乐菌素、克林霉素均有不同程度的检出;最大检出浓度1.30×103μg/kg,品种为强力霉素。以上检测结果显示,有机肥中抗生素的主要污染品种为:喹诺酮类的诺氟沙星,氧氟沙星,磺胺类的磺胺甲嘧啶,磺胺二甲嘧啶,四环素类的土霉素,强力霉素,大环内酯类的罗红霉素,林可霉素,本研究将上述8种抗生素作为有机肥中抗生素的目标污染物,进行抗生素进入农田土壤-作物系统中的污染特征及迁移累积研究。
(2)有机肥中抗生素在青菜体内的迁移与累积实验采用室内盆栽模拟青菜对抗生素的迁移和累积。同时也包括抗生素在实验土壤中的降解。实验设置了3个抗生素添加浓度,将抗生素分别拌入一定量的有机肥,充分混匀。再将含抗生素的有机肥施于土壤中,使土壤中抗生素浓度分别为0.500、1.00和2.00mg·kg-1干重,充分混合均匀。同时实验设置了水肥喷洒和土壤拌肥施入2种施肥添加方式,以及农耕土、大棚菜地土、露天菜地土这3种不同的土壤基质。实验结果显示农耕土壤中的诺氟沙星、氧氟沙星、磺胺甲嘧啶、磺胺二甲嘧啶、土霉素、强力霉素、罗红霉素和林可霉素在实验环境下的半衰期分别为9.24d、11.7d、7.62d、6.66d、6.86d、7.62d、5.78d和5.73d。此结果较我国其他研究中室内模拟或野外土壤降解试验的降解速率快,主要是因为浇水淋溶和光照光降解的影响。土壤拌肥施入的条件下,不同初始施药浓度的青菜中抗生素的累积不同,青菜中抗生素的生物累积量随添加浓度的增加而增加;三种添加试验浓度下,抗生素在青菜中的迁移规律是一致的,青菜不同部位大部分抗生素浓度高低分布为:根>茎>叶。林可霉素主要分布于青菜的根、叶部位,茎部含量较小。而在水肥施用条件下,抗生素在青菜中的生物累积量有所增加,且迁移规律有了一定的变化,诺氟沙星和氧氟沙星依然主要累积于青菜的根部,其余6种抗生素在青菜叶部浓度最大,明显高于根、茎部的浓度(P<0.05),而根部和茎部的抗生素浓度相当。采用农耕土、大棚菜地土以及露天菜地土壤作为种植青菜的土壤基质,在不同土壤基质中,抗生素的降解速率不尽相同,大棚菜地和露天菜地中的抗生素降解速率较农耕土壤慢,且直接影响到抗生素在植物体内的累积效应。
(3)人体健康影响评估依照世界卫生组织规定人类日允许摄入喹诺酮类、大环内酯类、磺胺类和四环素类抗生素的量(ADI)分别为2、5、50和30μg·(kg·d)-1,结合我国居民日常膳食习惯,参考《中国居民膳食营养素参考摄入量》进行模型计算,以本研究O.5mg/kg试验组蔬菜中抗生素的残留量进行健康风险评估,得出青菜中常用抗生素的膳食暴露量O.0260-2.01ug/(kg·bw·d),风险商均<1,青菜中累积的抗生素对人体的健康风险较小。结果显示每一类抗生素在青菜中的累积量被人类食用后都不会超过人体日允许摄入量,由此可见,青菜中的抗生素对人体的直接健康风险较小,但是。多种抗生素的联合毒性以及其引发的抗生素耐药性问题不容忽视。