碳氮/蒙脱石催化纤维素水解性能的研究

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目前,由于化石燃料的枯竭以及全球变暖问题,使用可再生资源作为生产化学品、燃料和能源的原料引起人们的广泛关注。纤维素生物质作为丰富的可再生资源,通过经济有效的途径转化利用可以在一定程度上减少化石资源的消耗。高效利用纤维素的关键是将其水解为葡萄糖,葡萄糖进一步转化可生产出糠醛、醇等高附加值的化工产品。如何开发有效的催化剂将纤维素水解为葡萄糖,进而转化为精细化学品及液体燃料具有重要的研究价值。本实验通过离子交换的方法在蒙脱石层间先插入碳氮前驱体双氰胺,然后双氰胺在蒙脱石层间原位聚合成石墨相氮化碳(g-C3N4),根据不同的氮化碳插层量得到一系列碳氮/蒙脱石固体酸催化剂(x g-C3N4/Mt)。用盐酸浸渍碳氮/蒙脱石复合材料得到质子化的碳氮/蒙脱石(H-x g-C3N4/Mt)。利用X射线衍射(XRD)、傅里叶变换红外光谱(FT-IR)、热重-差示热重(TG-DTG)、扫描电镜(SEM)等手段对这些材料进行结构表征分析。结果表明:氮化碳成功插入到蒙脱石层间,制备出的x g-C3N4/Mt以及质子化后的H-x g-C3N4/Mt均保留了蒙脱石的层状结构。将制备出的x g-C3N4/Mt以及质子化后的H-x g-C3N4/Mt一系列固体酸催化剂用于纤维素水解反应中。探索了水解反应温度、反应时间、催化剂用量等因素对纤维素水解反应的影响。实验结果表明:最佳反应条件是0.25 g H-2 g-C3N4/Mt,200℃条件下催化水解4小时,纤维素转化率达到50%,还原糖浓度为20.2mg/mL。实验进一步探索了催化剂的再生以及重复性能,H-2 CEC在重复使用两次后,催化活性基本没有改变,但是循环第三次后,催化剂活性大大降低。最后提出了催化水解的反应机理。本实验尝试将纤维素水解反应后的固体残渣用做污水中吸附亚甲基蓝的吸附剂。通过对吸附剂进行XRD、FT-IR、TG、SEM、BET等表征手段,说明吸附剂表面存在多孔结构以及丰富的C-OH键,对于吸附是有利的。吸附过程探究了亚甲基蓝溶液的起始浓度、亚甲基蓝溶液的pH对吸附过程的影响。进一步采用一级动力学与二级动力学模型模拟动力学数据,应用Langmuir、Freundlich、Redlich-Peterson和Sips模型模拟吸附等温线。结果表明:该平衡吸附动力学符合二级动力学模型,吸附热力学更加符合Redlich-Peterson模型。该吸附剂对亚甲基蓝的饱和吸附量达到138.10 mg/g。
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