聚硅氧烷材料(有机硅材料)由于其优异的低表面能、光学透明性、热稳定性等特性,在电子电气、国防军工、建筑、化工、交通运输、医疗卫生以及人们日常生活等领域得到愈益广泛的应用。聚硅氧烷丰富的立体构型(线型、树形、环形、立体网状等)和种类繁多的官能团(巯丙基、氨丙基、不饱和双键等)为有机硅材料的构建提供了多样化的选择,从而展现出广阔的功能化应用前景。此外,高分子合成技术的发展进一步为研发先进聚硅氧烷材料提供了强有力的支撑。本论文选用含有不同官能团的线型聚硅氧烷大分子,如侧巯丙基聚硅氧烷、甲基丙烯酸酯基单封端聚二甲基硅氧烷、侧氨丙基聚硅氧烷等,结合适宜的聚合反应方法,设计、构建了一系列功能有机硅材料,并开展其应用化研究。通过结合多巴胺化学和Michael加成反应两步策略,在密胺海绵骨架上包覆了侧巯丙基聚硅氧烷修饰的聚多巴胺(PDA)微纳涂层,制备了超疏水油水分离海绵材料。所构建的PDA涂层既能够提供超疏水表面所需的微纳结构,也可以为低表面能物质的修饰提供反应性位点。对所制备的超疏水海绵进行了系统的表征,发现其具有高孔隙率、高吸附容量、良好的选择性、优异的可回收性等优点。所提出的超疏水海绵制备方法简便,不需要复杂的设备和苛刻的反应条件,在油水分离领域表现出优异的应用前景。通过多巴胺介导的表面引发原子转移自由基聚合(SI-ATRP)制备了包含密胺(MF)海绵基材、磁性聚多巴胺涂层和聚二甲基硅氧烷(PDMS)分子刷的油水分离海绵材料。修饰的PDMS分子刷在保持海绵固有大孔特性的前提下,可以有效克服海绵孔径和微小乳化液滴之间的尺寸不匹配效应。在分离油包水乳液时,PDMS分子刷可以保持构象伸展,充分作用于油水乳液界面膜,加速乳化水滴的聚并。在分离水包油乳液时,PDMS刷可以像触手一样,高效地选择性捕集游离的油滴。此外,该海绵材料还具有优异的阻燃性、可重复使用性和便捷的磁性收集功能。综合运用分子结构设计和紫外光引发“graftingonto”ATRP技术,发展了绿色、高效的聚二甲基硅氧烷刷表面接枝方法。首先设计合成了含二苯基甲酮(Bp)功能末端和柔性PDMS结构单元的Bp-PDMS分子刷。进而,通过其光化学反应性的Bp末端,实现了聚合物刷修饰的超疏水海绵的构建。紫外光引发“grafting onto”ATRP技术克服了“grafting from”ATRP方法对块状基材尺寸的限制,实现了含PDMS分子刷超疏水海绵的大规模制备。所制备的超疏水海绵具有良好的防火性、优异的吸油性能和可循环使用性能,并探究了其对层状油水混合物、油包水乳液和水包油乳液的分离效率。通过Diels-Alder(D-A)反应构筑了具有重塑性能和自修复性能的网状聚硅氧烷材料。首先设计合成了呋喃基功能化的侧氨丙基聚硅氧烷(F-PDMS)。在马来酰亚胺基功能化的二硅氧烷(MS)存在下,通过D-A环加成点击反应构建了含有动态可逆共价键的网状聚硅氧烷。基于D-A环加成反应的热致可逆特征,该网状聚硅氧烷材料表现出良好的可重塑性能。此外,还设计合成了甲基呋喃基功能化的侧氨丙基聚硅氧烷(MF-PDMS),发现呋喃环上甲基的引入可以显著降低传统D-A反应的活化能,使凝胶化进程大大缩短。