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吸附-干法催化氧化技术,是在同一反应器中分步顺序完成污染物的湿态吸附与干式催化氧化,是一种很有发展潜力的低浓度难降解有毒有害有机废水的处理方法。在此技术中,吸附-催化剂是核心,其应该具备的关键性质是:1)对有机物具有高的吸附容量;2)对所吸附的有机物具有高的低温催化氧化活性。本课题组的前期研究表明,CuO/AC(活性炭载氧化铜)吸附-催化剂可应用于苯酚的吸附和催化氧化。此结果是否可以延伸到其他有机物,即CuO/AC是否能够有效吸附其他有机物、并对这些有机物进行有效催化氧化就成为下一个研究课题,因此本文研究了一些与苯酚结构类似(单环)有机物,并且研究了不同的炭在吸附方面的差异,以期得到规律性认识。研究工作主要包括CuO/AC(主要是载体AC)对苯胺、苯酚、苯、吡啶等模型化合物的吸附行为;吸附完成后干态条件下CuO/AC对苯胺、苯、吡啶的催化氧化行为。主要结论有:
1)Langmuir模型可以近似描述AC对上述芳香化合物的吸附行为。在吸附这些芳香化合物时,AC以微孔填充为主,AC微孔孔容的大小是衡量其饱和吸附量的重要参数。上述芳香化合物在同一种AC的饱和吸附量主要受其亲水性(溶解度)的影响,亲水性(溶解度)越大,吸附量越小。AC的饱和吸附量决定于其表面化学性质与芳香化合物性质的匹配,AC表面憎水易于吸附憎水的芳香化合物。
2)AC的灰分对这些芳香化合物的吸附影响很小,吸附量与灰分的亲水性有关。
3)AC表面的酸性官能团(主要是含氧官能团)对芳香化合物的吸附行为也有显著的影响。酸性含氧官能团越多,对芳香化合物的吸附量越小,这是由于AC表面的亲水性增加所致。
4)AC和CuO/AC对1000 mg/L苯胺溶液的吸附量差异不大,但吸附苯胺后的TPD行为差异很大。与AC相比,CuO/AC上的苯胺的脱附温度较高,脱附量较少。CuO使苯胺的吸附更为稳定,这为苯胺的催化氧化提供了条件。
5)AC对吸附的苯胺、苯、吡啶没有氧化能力,CuO/AC具有显著的催化氧化苯胺和吡啶的能力;苯胺在231-349℃被氧化,且主要产物为CO2、H2O和N2;吡啶在255-309℃被氧化,主要产物亦为CO2、H2O和N2。