氧化镁/氧化铝催化二氧化碳合成碳酸丙烯酯的应用研究

来源 :新疆大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:gaolei19890917
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随着工业化进程的加快,CO2排放量的逐年增加已成为全球的一个热点话题,大量排放到空气中的CO2引起了愈来愈重的“温室效应”。同时,CO2作为地球上一种储量丰富和低廉的可再生碳一资源,将CO2与环氧丙烷(PO)合成碳酸丙烯酯(PC)不仅能满足人类对化工原料的需求,对生态环境的保护也具有十分重要的意义。针对CO2与PO反应体系中催化剂普遍存在活性较低、价格昂贵、难以与产物分离和回收利用等问题,本论文以储量丰富的氯化镁和硫酸铝资源为原料,选择在水解中释放大量的CO2从而利于制备多孔隙催化剂的尿素作为沉淀剂,采用直接沉淀法制备了高活性的MgO和γ-Al2O3,并采用XRD、FT-IR和SEM等进行表征。采用MgCl2和CO(NH22制备高活性MgO,研究了不同焙烧温度下的MgO的形貌以及催化CO2与PO反应的效果,结果表明经800℃焙烧的多面体状MgO在反应中表现出较好的催化效果;考察了催化剂用量、反应时间、温度、CO2初始压力等工艺参数对反应的影响,研究发现对于选用10 mL的PO,0.20 g的MgO在140℃、CO2初始压力1.50 MPa下反应10 h,PC收率可达到95%,选择性在98%以上。另外,本论文考察了不同沉淀剂制备不同形貌MgO和商用MgO的催化效果,结果表明以尿素为沉淀剂合成的MgO具有较好催化性能,在催化剂循环利用中该多面体状MgO循环利用四次PC收率不低于88%。采用硫酸铝和尿素成功制备了实心圆球形γ-Al2O3,在催化CO2环加成反应中考察了不同溶剂、催化剂用量、反应时间、温度和CO2初始压力等参数,得出最佳的反应条件为:以1 mL二甲基甲酰胺(DMF)为溶剂,10 mL的PO,0.20 g的γ-Al2O3在140℃、CO2初始压力1.50 MPa下反应10 h就能得到收率较好的PC(93%),选择性为99%。另外,采用不同金属氧化物γ-Al2O3、CaO、ZnO、CeO和La2O3催化CO2合成PC和催化剂催化中,γ-Al2O3表现出较好的催化效果,该催化剂循环四次PC的收率高于80%。从实际工业生产角度来看,采用价格低廉的氯化镁、硫酸铝与尿素制备的高活性的MgO和γ-Al2O3具有一定实际意义。
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