碳纤维环氧树脂复合材料（Carbon fiber reinforced epoxy composites,CF/EP）质轻、力学性能优异,在航空航天领域拥有广泛的应用基础及前景。但其层间仅依靠环氧（epoxy,EP）基体起黏结和载荷传递作用,导致复合材料层间断裂韧性差。热塑/碳纳米管（）复合层间增韧碳纤维环氧树脂复合材料结合了碳纳米管优异的力学性能、热塑性树脂的高韧性及热固/热塑/碳纳米管复相结构的协同效应,体现了综合提升复合材料性能的潜力。但目前现有的热塑/碳纳米管复合层间增韧复合材料未完全发挥出预期的优异性能,同时碳纳米管和热塑性树脂相互作用,协同增韧机理尚不明确。因此,本课题采用热塑性树脂酚酞基聚醚酮（Polyaryletherketone with Cardo,PEK-C）及碳纳米管对碳纤维环氧树脂复合材料进行层间增韧改性,研究其层间增韧效果;并基于EP/PEK-C/CNTs树脂体系性能-结构相关性研究,明确PEK-C与CNTs的协同作用机理,并针对性地调控复合材料层间微观结构,实现复合材料断裂韧性的进一步提升。主要的研究内容与结果如下:首先,系统研究了热塑性树脂PEK-C改性碳纤维环氧树脂复合材料的增韧效果及机理,证明了层间薄膜增韧效果稳定。基于层间薄膜增韧方法,深入研究了层间断裂韧性与层间微观结构的相关性,发现:PEK-C薄膜与纤维层中的环氧基体在层间区域形成了包括PEK-C均相结构,EP/PEK-C相反转及海岛双相结构的梯度层状分布结构,三种相结构均有助于提高材料的断裂韧性,层间裂纹往复通过各个结构层,进一步消耗了断裂能量,将Ⅰ型层间断裂韧性GIC提高了 90.6%,同时PEK-C的引入降低了复合材料的弯曲强度和模量。其次,将CNTs引入到PEK-C增韧膜中,研究PEK-C/CNTs协同层间增韧复合材料的微观结构和性能。首先,利用PEK-C/CNTs均匀混合膜对复合材料进行层间增韧,研究发现:相较于PEK-C薄膜,复合材料的GIC进一步提高了 1 6.9%,且恢复了原有的弯曲性能;层间区域形成了类似的梯度层状分布结构,CNTs集中分布于PEK-C均相中,增强了 PEK-C与环氧基体之间的相互作用。其次,对比了 PEK-C/CNTs均匀混合膜与三明治结构膜层间增韧复合材料的增韧效果,证明了三明治结构膜在层间形成了更复杂的多层分布结构,且有效改善了 CNTs的集中分布现象,将GIC提高了 138.1%。再次,为了探明CNTs对层间EP/PEK-C双相结构的影响,明确PEK-C与CNTs的协同作用机理,首先,针对EP/PEK-C/CNTs共混体系的断裂韧性和微观结构进行了研究,发现:CNTs使双相结构的相尺寸减小,削弱了双相结构的增韧作用,共混体系断裂韧性的提高主要来源于CNTs的本体作用。其次,为了模拟层间增韧复合材料的层间区域,制备了 PEK-C膜-EP及PEK-C/CNTs膜-EP层状结构,基于微观结构的表征研究了固化过程中树脂扩散行为及相分离行为,证明了 PEK-C/CNTs膜-EP层状结构在环氧固化开始时,树脂扩散基本停止,CNTs的引入会影响树脂的的相互扩散。最后,基于上述研究结论,采用降低固化温度、延长固化时间的固化制度制备了 PEK-C/CNTs均匀混合膜层间增韧复合材料,证明了降低固化温度能够进一步提高复合材料的层间断裂韧性,相比于原固化制度,GIC进一步提高了 14.7%,降低固化温度,环氧树脂的固化反应被推迟,树脂扩散及相分离更加充分,有助于在层间形成更有效的梯度层状分布结构。