铂/金属氮化物—氮掺杂石墨烯二维多层结构催化剂的构筑及醇电催化氧化性能研究

来源 :内蒙古大学 | 被引量 : 1次 | 上传用户:chenqiang_11
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目前,经济快速发展而带来的环境问题日益严重,环保能源将为人类提供发展的动力,为人类创造更好的生活。环保能源就是在更好的利用自然资源的同时,深入认识污染和破坏环境的根源,促进人类与环境的协调发展。低温燃料电池,尤其是直接醇类燃料电池(DAFC),因其较高的能量转换效率、较低的污染排放物、便携等特点被大家公认为一种新型能源的利用方式。但直接甲醇燃料电池中阳极催化剂的昂贵,不稳定和易中毒严重阻碍其市场化进程,不同于改变Pt基催化剂或改性碳载体的传统研究,本论文以过渡金属氮化物M-N(M=Ti,Nb,Ta)和氮掺杂石墨烯的复合物为载体,利用金属氮化物和氮掺杂石墨烯的高Pt利用率、高稳定性和催化活性、实现Pt基催化剂的醇类电催化氧化过程中的低Pt、长效、抗中毒“三效合一”。具体内容如下:1.我们主要采用高温固相法合成Pt/TiN@N石墨烯复合结构,系统研究了石墨烯层厚度对该催化剂催化性能的影响。通过X-射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)对样品的晶形、形貌等进行了测试,并通过电化学测试技术(循环伏安法、交流阻抗法等)对该催化剂在酸性条件下测试,结果显示该催化剂乙二醇具有较高的电催化活性,这可能是由于Pt/TiN@N石墨烯复合载体对乙二醇具有选择性催化增强效应。2.同样采用高温固相法合成Nb4N5/N掺杂石墨烯多层二维复合载体,再利用室温还原法负载Pt,通过控制碳源的量调控载体中石墨烯的厚度。采用XRD,SEM,TEM,X-射线光电子谱(XPS),元素分析等多种手段对其进行表征,最后通过对比该催化剂对甲醇、乙醇、乙二醇的电化学催化性能,发现石墨烯含量较高的Pt/Nb4N5/N掺杂石墨烯催化剂表现出更好的电催化活性,同时发现其对乙醇的催化活性高达商业Pt/C的2倍以上。3.为了探究过渡金属氮化物的电催化活性,我们同样利用高温固相法合成Pt/TaON/N掺杂石墨烯复合二维多层催化剂,采用丁醇作为溶剂,提高了催化剂中石墨烯碳材料的含量,并研究了石墨烯层厚度对催化剂电催化性能的影响,通过对催化剂的结构和表面化学分析、以及电化学等测试,发现石墨烯化程度较高的催化剂表现出优异的抗一氧化碳中毒能力,以及在多种醇的电催化氧化性能上都表现出优于商用Pt/C的高活性。
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