【摘 要】
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在电解水制氢技术中,具有优异催化活性的催化剂的使用可以降低电解水反应过程中的过电位,提高能量转化效率,因此探索开发高效廉价的催化剂具有重要意义。木材作为天然可再生的生物质材料,有廉价易得和易于加工的特点,但其不导电的性质限制了应用范围。高温碳化得到的炭化木具有较好的导电性并且保持了木材的构造优势,有望在电解水领域得以应用。过渡金属磷化物被认为是最具有潜力的非贵金属催化剂之一。但是,由于导电性较差和
【基金项目】
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浙江省自然科学杰出青年科学基金项目“木材气凝胶异质界面构效关系及其放射性离子捕捉机制”（LR19C160001）； 浙江省自然科学青年科学基金项目“磷化镍/木材衍生的碳气凝胶复合材料的制备及其电催化析氢性能研究”（LQ20C160004）； 校科研发展基金项目“木质基拓扑仿生序构新材料”（2021LFR006）；
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在电解水制氢技术中,具有优异催化活性的催化剂的使用可以降低电解水反应过程中的过电位,提高能量转化效率,因此探索开发高效廉价的催化剂具有重要意义。木材作为天然可再生的生物质材料,有廉价易得和易于加工的特点,但其不导电的性质限制了应用范围。高温碳化得到的炭化木具有较好的导电性并且保持了木材的构造优势,有望在电解水领域得以应用。过渡金属磷化物被认为是最具有潜力的非贵金属催化剂之一。但是,由于导电性较差和催化活性位点不充分暴露等原因,在实际应用中其催化活性较低。因此,本文提出开发木质碳基电极和构建异质结构的策略来提升磷化镍的催化活性,降低电解水析氢和析氧反应过电位,提高能量转换效率。同时,为木材开发和高效利用探索新途径。研究主要结论如下:（1）以椴木为原料,空气中260℃预碳化,氩气氛围分别以700℃、800℃、900℃和1000℃碳化得到炭化木。1000℃的炭化木导电性最佳(电导率为21 S cm-1),并且保留了初始椴木多孔隙结构,羟基官能团。炭化木（Carbonized wood,CW）具有结构、化学组分以及导电能力方面的优势,是一种有潜力衬底材料。（2）以炭化木为衬底,采用溶剂热和电镀的方法制备了镍/磷化镍/炭化木析氢电极(Ni/Ni12P5/CW)。碱性条件下,Ni/Ni12P5/CW仅需86 m V就能达到10 m A cm-2电流密度,并能够在20、40、60、80和100 m A cm-2等不同电流密度下连续工作60h。表明Ni/Ni12P5/CW良好的析氢活性和稳定性。（3）以炭化木为衬底,采用水热和电镀的方法制备了镍磷/氢氧化镍/炭化木析氧电极（NiP/Ni（OH）2/CW）。碱性条件下,NiP/Ni（OH）2/CW仅需要325 m V就能达到100 m A cm-2的电流密度,并在15 m A cm-2的电流密度下稳定工作15 h无明显衰减。将Ni/Ni12P5/CW和NiP/Ni（OH）2/CW进行组装,在碱性条件下进行全解水测试,Ni/Ni12P5/CW‖NiP/Ni（OH）2/CW全解水体系仅需1.73 V即可达到50 m A cm-2的电流密度,在10 m A cm-2的电流密度下稳定工作20 h无明显衰减。
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