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二氧化碳(C02)、甲烷(CH4)和氧化亚氮(N2O)是大气中最重要的三种温室气体,近年来大气CH4和N20浓度正在持续增长。由于人类活动对土地的影响导致河流系统中氮和碳的可利用性增加,河流生态系统的XO2、CH4和N2O排放量也相应增加。处于城市环境和自然环境多重因子叠加复杂条件下的城市河流,必定是温室气体的重要来源。河流沉积物可以是温室气体的汇,也可以是其源。但目前对于河流沉积物温室气体产量的研究还十分少见,沉积物中温室气体的产生机制还尚不明确。本文以国家自然科学基金青年科学基金项目“长江三角洲河网水体氧化亚氮产生机制及其排放通量”为依托,选取上海地区河网中具有代表性的河流,在测定河流水体中溶存CH4和N2O浓度、饱和度的基础上,计算河流水-气界面各温室气体的通量。采用沉积物室内模拟培养方法,探究原位环境下河流沉积物-水界面的气体排放通量和沉积物孔隙水中的温室气体浓度,并分析水和沉积物多项理化指标,探究环境因子对气体产生及排放的影响。最后重点分析讨论河流温室气体的产生机制,解析河流温室气体的来源。主要结论包括以下几个方面:(1)在2011年12月至2012年10月研究期间,河流表层水体CO2、CH4和N2O浓度分别变化于23.25±5.39-461.41±11.38μnmol·L-1、0.12±0.00-3.87±0.20μmol·L-1和9.70±0.89~1070.40±38.07nmol-L-1之间,以CO2浓度最高,三种温室气体都处于饱和甚至过饱和状态。CO2浓度及饱和度季节变化特征表现为夏季较高、冬季较低,而CH4和N2O浓度及饱和度在冬季较高,其余季节差异不明显。CO2、CH4和N2O浓度及饱和度空间变化特征表现为,在综合污染的河流点位较高、轻度污染河流点位较低。河流水体三种温室气体浓度在垂直方向上从底至表存在递减趋势。温室气体浓度受到气温、水温、湿度、盐度和10m高处风速等环境因子的影响。水质因子中,溶解有机碳(DOC)和氨氮(NH4+-N)浓度与C02浓度正相关,溶解氧(DO)浓度与CO2浓度负相关;硝氮与亚硝氮(NO3-+NO2--N)和NH4+-N浓度与CH4浓度正相关,DO与CH4浓度负相关;NO3-+NO2--N和NH4+-N也与N2O浓度正相关。(2)河流是大气温室气体的重要来源。河流CO2、CH4和N2O水-气界面排放通量分别变化于-0.02±0.18-30.79±2.68mmol·m-2·h-1、5.02±0.55~117.0±102.87μmol·m-2·h-1和0.02±0.04-21.31±0.77μmol·m-2·h-1之间。CO2排放通量时间变化特征表现为夏季较高、冬季较低;CH4排放通量在冬季较高,其余季节差异不明显;N2O排放通量在夏季较高,其余季节差异不明显。CO2、CH4口N2O水-气界面排放通量都在轻度污染河流点位最低,综合污染河流点位最高,农业污染河流点位也具有较高的温室气体排放通量。CO2水-气界面通量与气温、水温和10m高处风速呈显著正相关,同时与水质因子中DOC浓度呈显著正相关,与NO3-NO2--N浓度及DO浓度呈显著负相关;CH4和N2O水-气界面通量与各环境因子均没有相关性,但都与水质因子中DO浓度呈负相关,与NH4+-N浓度呈正相关。(3)河流沉积物-水界面CO2、CH4和N2O实测排放通量分别变化于-0.99±0.19~1.20±0.30mmol·m-2·h-1、17.26±5.55~726.03±125.13μmol·m-2·h-1和-0.76±0.17~1.84±1.01μmol·m-2·h-1之间。三种气体的时间变化特征都显示在夏季较高、冬季较低,通量月均值显示河流沉积物在冬季是CO2和N2O的汇,在春、夏、秋三季均是CO2和N2O的源,而河流沉积物在任何时候都是CH4的源。总体上,农业污染和综合污染的河流点位沉积物-水界面温室气体通量较高,轻度污染河流点位则较低。沉积物-水界面CO2和CH4扩散通量均高于实测通量,N2O扩散通量低于实测通量,表明在从沉积物扩散到上覆水体的过程中CO2和CH4有所消耗,而N2O有额外产生。河流沉积物-水界面CO2、CH4和N2O的实测排放通量两两之间均呈显著正相关关系;水温和DO浓度是CO2、CH4和N2O实测通量时间变化规律的主要驱动因子,DOC浓度是CO2、CH4和N2O实测通量空间变化规律的主要驱动因子,此外NH4+-N浓度也是影响CH4空间变化特征的重要因素。(4)河流各采样点孔隙水中CO2、CH4和N2O浓度年均值分别变化于22.80±25.29-602.71±269.9701μmol·L-1、96.07±59.23-1254.94±147.18μmol·L-1和0.00±0.00-44.89±26.69nmol·L-1之间,孔隙水中CO2和CH4浓度高于上覆水体,而孔隙水中N2O浓度低于上覆水体,表明沉积物孔隙水是CO2和CH4的来源,但它可以是N2O的汇。三种气体的孔隙水浓度没有明显的空间变化规律;时间变化规律表现为夏季较高、冬季较低;垂直方向上,CO2浓度随深度增加而递增,CH4浓度在3.5cm以上随深度增加而递增,3.5cm以下随深度增加而递减,N2O浓度在0~1cm内较高,1cm以下变化不明显。孔隙水CO2浓度与沉积物含水率和沉积物有机碳(SOC)含量呈显著负相关,与孔隙水NH4+-N浓度呈显著正相关;孔隙水CH4浓度与NH4+-N浓度呈显著正相关;孔隙水N2O浓度与SOC含量呈显著负相关,与提取态NO3-+NO2--N含量呈显著正相关。(5)河流水体温室气体产生速率很低。河流CO2和N2O水-气界面通量远远高于沉积物-水界面实测通量,但是CH4沉积物-水界面实测通量却远高于水-气界面通量,表明沉积物尽管是河流CO2和N2O的来源,但是对河流排放进入大气的CO2和N2O通量贡献不大,但河流沉积物是河流CH4的主要来源。河流沉积物耗氧速率与沉积物-水界面C02、CH4和N2O实测通量之间均呈显著正相关关系。沉积物-水界面DOC和溶解无机碳(DIC)通量与温室气体实测通量间没有显著相关性,NO3-+NO2--N通量与CO2和CH4实测通量呈显著正相关,与N2O实测通量不相关,NH4+-N通量与三种温室气体实测通量均不相关。(6)在河流生态系统中,CO2主要产生于河底沉积物0~5cm内的微生物有氧呼吸,在运输过程中溶解于水体而有所损耗;CH4在沉积物深层的厌氧条件下产生,乙酸发酵产甲烷作用是河流系统中CH4的主要产生机制,同时在运输过程中由于被氧化而有所损耗。沉积物较深层发生了强烈的反硝化作用,但其产生的N2O在向沉积物表层运输的过程中被氧化,从而对沉积物-水界面N2O通量的贡献不大,沉积物-水界面发生的复合硝化-反硝化作用可能是水体N2O的重要来源,并且其中硝化作用可能是更为主要的N2O产生机制。