【摘 要】
:
共价有机框架(Covalent organic frameworks,COFs)材料是一种由轻元素(通常为H、B、C、N和O)通过共价键连接组成的有机晶态多孔聚合物。由于它们具有明确的孔隙、高比表面积和可调节的框架等优点,因此在许多领域具有广泛的应用前景,诸如吸附和分离、多相催化、有机光电以及能源存储。目前,COFs是通过有限的可逆化学反应获得的,通常的连接方式有硼氧、硼酸酯、亚胺、酰亚胺、三嗪和
论文部分内容阅读
共价有机框架(Covalent organic frameworks,COFs)材料是一种由轻元素(通常为H、B、C、N和O)通过共价键连接组成的有机晶态多孔聚合物。由于它们具有明确的孔隙、高比表面积和可调节的框架等优点,因此在许多领域具有广泛的应用前景,诸如吸附和分离、多相催化、有机光电以及能源存储。目前,COFs是通过有限的可逆化学反应获得的,通常的连接方式有硼氧、硼酸酯、亚胺、酰亚胺、三嗪和sp~2的碳碳双键等。最近,Perepichka课题组报道了一种通过迈克尔加成-消除反应生成的COFs,进一步的增加了COFs的反应类型。然而目前为止,COFs的经典合成反应仅限于溶剂热合成,并且需要在高温高压的密封管中实现的,这导致操作复杂、高能量消耗。绿色合成是一种可持续和生态友好型的合成方法。由于其反应条件温和并利用无毒的前体,可以减少实验室和工业生产中对能源的损耗和对环境的破坏,因此绿色合成受到了广泛的关注。虽然最近方千荣课题组报道了一种以离子液体为溶剂和催化剂的绿色合成COFs的方法。然而由于离子液体的高成本,这种方法将阻碍COFs的大规模制备与未来工业化应用。考虑到这些,我们在此介绍一种通过的迈克尔加成-消除反应合成COFs的新方法。这种方法可以在常温常压下以水为溶剂,绿色、快速、简便的合成微孔或介孔的COFs。这种方法不仅解决了COFs合成中的高能源消耗与复杂的操作问题,并且通过水为溶剂大大降低了有机溶剂带来的环境污染问题,为未来COFs材料的工业化生产奠定了基础。本论文集中讨论绿色合成共价有机框架材料的方法及其对有机污染物的降解能力。本论文主要包括以下几个方面:第一部分:首先,详细的介绍了COFs材料的反应类型,诸如硼酸脂反应、席夫碱反应、氰基三聚反应、迈克尔加成消除反应等。然后,分析了常见的合成COFs方法的优缺点。最后介绍了芬顿法净化水的原理与前景,并且分析了将COFs材料使用在芬顿反应里的意义。第二部分:首先,合成了两种新的有机单体1,3,5-三(3-二甲胺基-1-乙酰-2-烯基)苯(TDOEB)与,3-5-三羧酸三(4-氨基苯酰胺)苯(TCTAB)。通过这两种有机单体采用迈克尔加成消除反应,详细的探索了绿色合成COFs材料的最佳条件。然后,采用类似的方法通过TDOEB与三个氨基单体在常温常压下以水为溶剂成功的合成了一系列新的COFs材料JUC-520-523。最后,对这种材料的结构、形貌、连接方式、稳定性、孔径和比表面积等方面进行了详细的表征第三部分:首先,通过迈克尔加成反应,合成了一种模型分子TPOEB。其次将TPOEB和JUC-521分别与Fe离子配位制备了芬顿反应催化剂。最后,测试了这种两种催化剂处理污水的能力,分析了COFs材料在芬顿反应中的优势。第四部分:总结了本文内容,展望了COFs未来的发展前景。
其他文献
海洋环境监测,在海洋资源开发、海洋灾害预警、海洋环境保护方面起着十分重要的作用。浮标是海洋环境监测最常用的手段,其中无线传感器网络是浮标的核心。在实际应用中还要考虑浮标的覆盖问题,覆盖算法的使用可以使得部署浮标的时候,浮标的数量更少,覆盖的范围更广。本文主要设计了一种基于LoRa传输技术的浮标,并且利用二进制杂草算法来计算浮标的位置。无线传感器网络(Wireless Sensor Networks
由于传感器自身的物理特性、成像机理和观察角度的不同,且传感器自身无法完成多幅图像的融合,以至于单个传感器无法获得对一幅场景的全面的描述。图像融合可以很好地解决这一难题,图像融合已经成为信息融合的一个热点内容,它是将两幅或者多幅图像的有用信息融合成一幅图像,而融合后的图像具有利用率高、可靠性高、质量高等特点,能方便人眼的观察和计算机的进一步处理。多聚焦图像融合技术作为图像融合的一个重要组成部分,其克
土壤中的有毒重金属可通过食物链输送至人体内,引发严重的健康问题,从而影响我国农业和经济的可持续发展。硅是土壤中仅次于氧的第二大元素,施硅已被证明可以缓解镉也可以缓
本论文的研究区域主要为云南地区,并涉及其邻区,该区域位于青藏高原东南缘,属于我国南北地震带南段,是青藏高原东流物质运移方向拐折关键地带,横跨多个块体。复杂的受力环境和强烈的构造变形,使得该地区地震活动频发,造成巨大伤亡和财产损失。地震是在区域应力场作用下构造活动的产物,对研究区域震源机制和应力场的研究有利于进一步认识和理解地震孕震背景、地震活动性和区域构造活动,为后续研究工作提供基础资料。本文利用
构造性强震的发生往往都伴随着活断层错动继而引发地表破裂,通常在适当条件下会对工程结构造成严重危害。因此,在工程建设中如何考虑活断层对其影响及避让等问题具有重要意义。本文通过地表破裂大平台模型试验方法并结合破裂大变形数值模拟,研究了正断层错动作用下上覆粘土、砂土层的变形特征和破裂带的扩展,给出条形基础的避让建议。主要研究内容包括:一、与本课题小组一起研制出了能够满足覆盖层厚度最高200cm,长*宽为
文化艺术中心是展示城市形象、彰显城市文脉、激发城市活力的城市公共空间,如何有效控制建设尺度、处理好内容与形式的关系、提炼地域文脉、表达公共艺术成为文化艺术中心公
18世纪60年代以来,随着各国城市化规模的不断扩大,工业化水平的不断提高,人口的急剧增加以及能源消耗的不断增加,造成的城市空气污染问题日益严重。从目前来看,我国多个区域
舰船是海洋防御及作战体系中最重要的装备,随着水下武器的不断升级,产生的水下爆炸冲击对舰船的威胁巨大,会影响到舰船设备的安全性、稳定性,在设计阶段就对舰船设备的抗冲击特性加以研究,方能使舰船的作战能力得以保障。滑油冷却器是舰船动力系统中所涉及的重要装置,能够对动力系统中产生的高温滑油进行降温,保障滑油性能,因此保证滑油冷却器的结构安全十分重要。世界各国对水下爆炸冲击均有一定的研究,包含爆炸冲击的实船
印度季风是亚洲季风体系中重要的一部分,它影响南亚、东南亚和印度洋诸多区域,是全球气候变化中研究的热点领域。孟加拉湾是印度季风及其降水的核心区域,同时拥有众多河流注入使得该区域沉积物是保存印度季风信息的重要载体。底栖有孔虫的种群面貌、形态特征以及保存状况受到所处的海洋环境的影响,因此对沉积物中底栖有孔虫的组合面貌和参数变化特征的分析,对于重建古海洋环境具有重要意义。本文选择在印度季风降水核心区域的I
天山造山带作为欧亚大陆内部最活跃的陆内造山带之一,由数条平行山脉以及山间盆地组成,同时夹于塔里木盆地、准噶尔盆地和哈萨克地盾几个刚性块体之间。这些构造块体不仅控制了天山造山带地区中强地震的活动,而且影响了不同地质单元的演化进程,形成了特殊的构造环境,使得该区域历史地震活动强烈,具有强度大、频度高和分布不均匀等特点。本文将开展天山地区的震源机制和应力场的研究,对于认识该地区的构造变形、发震机理及孕震