【摘 要】
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随着经济、可持续的新能源取代传统化石燃料的需求日益增长,锂资源的消耗不断增加,开发可替代锂离子电池（LIBs）的电化学储能技术引起了人们的广泛关注。其中,与锂离子电池具有相似存储机制的钠离子电池（SIBs）,由于具有丰富的资源储量和低廉的成本,被认为是最有希望的下一代电化学储能技术。电极材料作为电池的关键部分很大程度上决定了电池的性能。因此,设计和构建合适的、稳定的、高性能的电极材料对推动钠离子电
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随着经济、可持续的新能源取代传统化石燃料的需求日益增长,锂资源的消耗不断增加,开发可替代锂离子电池（LIBs）的电化学储能技术引起了人们的广泛关注。其中,与锂离子电池具有相似存储机制的钠离子电池（SIBs）,由于具有丰富的资源储量和低廉的成本,被认为是最有希望的下一代电化学储能技术。电极材料作为电池的关键部分很大程度上决定了电池的性能。因此,设计和构建合适的、稳定的、高性能的电极材料对推动钠离子电池的发展具有重要的研究意义。在已经报道的各种储钠负极材料中,层状钛基氧化物因其较大的层间距、原材料丰富、优异的电化学性能以及环境友好等优点,成为最具吸引力的电极材料之一。层状结构Na2Ti3O7作为钛酸钠材料中电位最低、容量最高的化合物,与合适的正极材料匹配将有潜力获得最高的能量密度。但是其循环稳定性差,充放电过程容易发生相变,这导致性能衰减严重。此外,层状结构材料长时间暴露于空气中,空气中的H2O、CO2等小分子容易嵌入到层间结构,使得碱金属发生溶解、生成水合物等,加剧了电化学性能的衰减。因此,本文以层状钛基材料为研究对象,围绕提高电池稳定性和储钠动力学的结构设计,从晶体结构出发提出多种调控策略,制备了不同结构的层状钛基材料用于钠离子电池负极应用。具体开展了以下两方面的工作:1.采用固相法在不同温度驱动力下制备不同相结构的层状Na2Ti3O7材料,我们首次合成了三斜晶系的Na2Ti3O7化合物。这表明Na2Ti3O7化合物包含单斜和三斜两种相结构,两种相结构分别具有P 21/m1和P-1空间群。从晶体结构中我们发现两种相化合物中的TiO6八面体呈现不同的扭曲变形程度,具有不同的晶体结构和生长特点。此外,两种相结构表现不同的电化学行为和循环性能,单斜相Na2Ti3O7材料前20圈迅速衰减,而高温下得到的三斜相Na2Ti3O7材料保持相对稳定,具有更佳的循环性能。原位XRD检测到两种材料在充放电过程中发生结构变化,表现出差异化的储钠行为。其中三斜相Na2Ti3O7电极循环后保持更完整,其层状结构更加稳定。2.针对层状结构材料容易相变和对水分子敏感的特点,我们提出了掺杂的合成策略,在层状NaxTi O2中引入原子半径小、质量轻的锂元素,采用固相法制备层状Na0.73+xLi0.36-xTi0.73O2材料。其中,Li同时占据过渡金属层和钠离子层的位点,在x=0.0365时获得纯相的(Na0.73Li0.09)(Li0.27Ti0.73)O2材料,具有O3相的结构特点。对O3-(Na0.73Li0.09)(Li0.27Ti0.73)O2进行储钠机理研究,发现其表现出接近零应变的结构特点和超6000圈的长循环稳定性能。通过模拟空气中水分子加速老化实验对O3-(Na0.73Li0.09)(Li0.27Ti0.73)O2材料进行泡水实验,泡水后的O3-(Na0.73Li0.09)(Li0.27Ti0.73)O2具有优异的空气稳定性,明显优于包括P2-Na0.66Li0.22Ti0.78O2在内的大部分层状钛基材料,这得益于层状结构中较少的空位和较小的层间距。
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