磁旋转电弧等离子体制备少层石墨烯的实验研究

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石墨烯是一种新型碳纳米材料,在能源、环境、生物等多个领域具有广阔的应用前景。目前已有的方法难以实现高品质石墨烯的低成本、高效率的宏量制备。电弧等离子体热解碳氢化合物制备石墨烯是近年来发展的制备石墨烯的新方法,具有反应连续、综合能耗低等特点,极具应用前景。由于电弧等离子体体积小、参数梯度大,往往造成原料热解不充分、产物均匀性差,限制了其进一步发展。本文利用磁旋转电弧等离子体可以均匀加热的性能用于制备石墨烯,研究了磁旋转电弧中影响电弧稳定性和均匀加热性能的关键因素—阳极弧根形态的演化规律,探索了等离子体工艺参数,如:磁场强度、电弧电流、原料气流量和种类等对热解产物形貌的影响,得到了一些有意义的研究结果。首先研究了磁旋转电弧等离子体中阳极弧根的形态及动态演化规律,结果显示:低电弧电流和低磁场强度阳极弧根呈收缩形态,而高电弧电流和高磁场强度有利于多阳极弧根和扩散阳极弧根的形成。收缩的阳极弧根移动为跳跃模式,伴随着电弧电压波动;多阳极弧根和扩散阳极弧根移动为滑移模式,此时电压稳定,等离子体体积增大,有利于实现均匀加热,从而提高石墨烯产品的均匀性。开展了磁旋转电弧等离子体中工艺参数对热解产物形貌结构影响的研究。实验结果显示:热解产物的形貌受磁场强度、电弧电流和原料气流量、种类的影响。较高的反应温度和较大的氢碳比可能是形成石墨烯的必要条件。与其他热等离子体法制备少层石墨烯的方法相比,磁旋转电弧等离子体不仅可以获得高质量的少层石墨烯,且能耗较低。少层石墨烯的产率约为14%,综合能耗成本低于0.4 kWh/g。重点探究了氢碳比对热解产物形貌结构的影响。研究发现:氢碳比对碳纳米材料形貌结构的影响较大,高的氢碳比有利于少层石墨烯的形成,低的氢碳比有利于球形碳纳米颗粒的形成。初步分析表明:氢可以阻止碳簇之间的随机结合,减小了闭合结构的形成,从而促进了石墨烯片层的形成。由于氢原子具有刻蚀作用,当氢碳比过高时,氢原子会刻蚀石墨烯的边缘,使得石墨烯的缺陷增多。以磁旋转电弧等离子体反应器为基础,初步研究了氩气-甲烷气体中的电极产物特征。研究发现:阴极产物为一端闭合的碳管。阳极产物为反复烧结的石墨烯碳纳米片和空心的纳米球颗粒聚集体。分析认为阴极弧根的运动决定了碳管的形成位置,热等离子体高温和高速流动影响着碳管的生长方向。
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