【摘 要】
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金属有机骨架（MOFs）由于其具有孔道结构可调节、组装方式多样性、网络结构丰富、结构稳定等特性,而受到广泛关注。MOFs在气相催化、气体存储与分离、质子传导、生物成像、小分子传感等领域具有广泛的应用前景。近年来,以功能特性为导向,许多具有新颖结构的MOFs不断被获得,例如以荧光检测为导向,许多具有优异发光性能的MOFs已经被开发出来,并用来检测各种对环境和人体有害的小分子化合物、硝基爆炸物、阴阳离
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金属有机骨架（MOFs）由于其具有孔道结构可调节、组装方式多样性、网络结构丰富、结构稳定等特性,而受到广泛关注。MOFs在气相催化、气体存储与分离、质子传导、生物成像、小分子传感等领域具有广泛的应用前景。近年来,以功能特性为导向,许多具有新颖结构的MOFs不断被获得,例如以荧光检测为导向,许多具有优异发光性能的MOFs已经被开发出来,并用来检测各种对环境和人体有害的小分子化合物、硝基爆炸物、阴阳离子等,其具有响应时间短,检测限低,操作简便等优势,发展前景广泛。本文主要是利用两种发光优异的偶氮类多羧酸配体构筑了3个结构新颖的MOFs材料,通过各种表征手段进行结构和性能的表征,并在荧光检测方面进行了深入的研究,具体的研究内容如下:1.基于偶氮苯四酸（H4L）合成的[Zn（phen）（H2O）]2[L]·2H2O（1）:利用溶剂热的方法在85℃下反应12小时得到的金黄色针状晶体,单晶X-射线衍射分析表明其为二维结构,π-π堆积作用的存在明显增强了发光强度,并且具有良好的化学稳定性与热稳定性能。配合物1通过荧光猝灭效应可以较好的识别硝基类爆炸物,尤其对于2,4,6-三硝基苯酚具有很高的灵敏度(Ksv=1.9×10~4 M-1)、低的检测限(LOD=9.6×10-6 M)以及较好的抗干扰能力;其次,配合物1对金属离子也展现了较好的选择性识别功能,对于检测Fe3+表现为Ksv=4.47×10~3 M-1,LOD=1.416×10-4 M,抗干扰能力与循环可重复利用的能力优异;另外,配合物1也可用作阴离子传感器,对于Cr O42-/Cr2O72-有着较高的选择性Ksv分别为1.05×10~4 M-1和8.55×10~3 M-1,LOD值分别为1.78×10-5 M与2.08×10-5 M。对于各种被分析物的荧光猝灭机理进行了深入的研究,证明配合物1是一个优异的具有多功能检测性能的荧光传感器,在水质检测中具有较大的应用潜能。2.基于偶氮苯二酸（H2L）合成的两种碱土金属化合物{Sr（H2L）2}n（2）与{Ba（H2O）2（H2L）2}n（3）:配合物2为二维结构,具有良好的化学稳定性与热稳定性,同时具有两个发射带,对于CO32-具有较好的选择性、灵敏度与抗干扰能力,Ksv=1.491×10~4 M-1,LOD=3.25×10-6 M。据文献报道,这是MOFs基CO32-传感器中灵敏度和检测限的最优值;配合物3是三维网状结构,发光强度略强于配合物2,对于CO32-的Ksv为3.316×10~3 M-1,LOD值为3.27×10-5 M;关于CO32-对配合物产生荧光猝灭的机理进行了深入探究,并且对于阳离子加入产生荧光增强的机理进行了简单探究。
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