【摘 要】
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随着全球能源的转型,新能源材料逐渐成为研究的热点,在这之中对于能源节约的要求愈发强烈,以绿色无污染且发电效率高著称的固体氧化物燃料电池成为一种极具发展潜力的新能源利用方式。在固体电解质的研究发展中,逐步达到中低温化（873-973K）是一个研究趋势,在较低的工作温度下具有较好的电性能是科研工作者研究的重点。因此开发一种可应用于中低温环境的电解质材料是有必要的,这对中低温燃料电池的研究具有推进作用。
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随着全球能源的转型,新能源材料逐渐成为研究的热点,在这之中对于能源节约的要求愈发强烈,以绿色无污染且发电效率高著称的固体氧化物燃料电池成为一种极具发展潜力的新能源利用方式。在固体电解质的研究发展中,逐步达到中低温化（873-973K）是一个研究趋势,在较低的工作温度下具有较好的电性能是科研工作者研究的重点。因此开发一种可应用于中低温环境的电解质材料是有必要的,这对中低温燃料电池的研究具有推进作用。本文采用草酸盐共沉淀法合成了共掺杂电解质材料Ta1-x-yTixRyO2.5-δ（R=Co、Sn、Nb、Cr,x=0.077,y=0-0.053）,并作为新型电解质用于中温固体氧化物燃料电池（IT-SOFC）。对该共掺杂氧化钽基电解质材料的物相组成、微观结构、电学性能、热力学性能进行了研究表征。对氧化钽基电解质电性能的影响因素进行了分析,同时对电解质结构中的氧空位与电性能的关系也进行了研究。对各掺杂元素的共掺杂电解质进行了性能研究,结果如下:在973K的工作温度下,共掺杂电解质Ta0.89Ti0.077Cr0.033O2.5-δ电导率最高为1.48×10-1 S/cm,线膨胀系数为3.09×10-6 K-1;共掺杂电解质Ta0.89Ti0.077Sn0.033O2.5-δ电导率最高为0.76×10-1 S/cm,线膨胀系数为3.03×10-6 K-1;共掺杂电解质Ta0.89Ti0.077Nb0.033O2.5-δ电导率最高为1.18×10-1 S/cm,线膨胀系数为2.89×10-6 K-1;共掺杂电解质Ta0.91Ti0.077Co0.013O2.5-δ电导率最高为0.43×10-1 S/cm,线膨胀系数为3.06×10-6 K-1。研究发现,氧化钽基电解质的电导率与掺杂元素阳离子半径有关,可用有效因子进行描述。同时四种掺杂元素的共掺杂钽基电解质热膨胀系数均较低,属于低膨胀材料,这种性能使其具有良好的热循环性和热稳定性。纯相氧化钽具有两种晶型,在高低温变化过程中经历低温正交相向高温三斜相的转变。本文对氧化钽基电解质的结构进行分析研究发现,经过掺杂可将其高温三斜相稳定到室温。根据其晶体结构,我们发现对于共掺杂后的氧化钽基电解质体系来说,其结构中具有两种氧离子传输通道,该通道有利氧离子的传输,这加大了氧离子的传输效率,从而提高电导率。同时经过氧空位的表征发现电解质的电导率与其结构中氧空位浓度相关,电解质结构中氧空位浓度增加有利于氧离子的传输。本文以共掺杂氧化钽基电解质Ta0.89Ti0.077Cr0.033O2.5-δ为主,进行了燃料电池单电池的制备与性能测试,阴阳极采用20mol%Nb2O5掺杂的Sn O2基低膨胀陶瓷材料制备对称电极,阳极采用镍作催化,采取板压法制备的对称单电池可有效达到各组分之间的热匹配且电解质层较薄,这符合降低燃料电池工作温度的发展要求,为氧化钽基电解质燃料电池的进一步改善打下了基础。
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