【摘 要】
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酸性电解水制氢是一种可持续、环保、低成本的能源转换和储存技术,开发高活性、高稳定性和低成本的析氧电极材料是当前的研究热点。本论文以提高析氧电极材料性能为目标,开展氧化锰相态、钴掺杂等对铱锰催化剂结构和析氧性能(OER)的影响研究。采用还原-氧化法合成了四种不同相态MnO2(α,β,γ和δ)负载5mol%Ir O2催化剂,研究了相态对Ir O2/MnO2的OER活性的影响。α-MnO2能够与Ir O
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酸性电解水制氢是一种可持续、环保、低成本的能源转换和储存技术,开发高活性、高稳定性和低成本的析氧电极材料是当前的研究热点。本论文以提高析氧电极材料性能为目标,开展氧化锰相态、钴掺杂等对铱锰催化剂结构和析氧性能(OER)的影响研究。采用还原-氧化法合成了四种不同相态MnO2(α,β,γ和δ)负载5mol%Ir O2催化剂,研究了相态对Ir O2/MnO2的OER活性的影响。α-MnO2能够与Ir O2产生更强的相互作用,促进电荷转移,因此Ir O2/α-MnO2催化剂表现出较佳的OER性能,在10 m A/cm~2处的过电位为317 m V。进一步以α-MnO2为基底研究了Ir O2负载量对Ir O2/α-MnO2催化剂OER性能的影响。结果表明,16.67%Ir O2/α-MnO2催化剂在10 m A/cm~2处具有较好的活性(过电位为307 m V);Ir O2负载量过高时易团聚并产生结块,导致催化剂的OER性能降低。为了提高催化剂活性,采用两种方法研究了MnO2中引入Co对Ir O2/MnO2催化剂OER性能的影响。浸渍法制备的Ir O2/Co-MnO2催化剂中Co分散不均匀;而水热法能够实现Co均匀掺杂。Co掺杂比例的研究结果表明,Co含量为16%时得到的Ir O2/Co-MnO2催化剂OER性能较Ir O2/MnO2有较大提高。在10 m A/cm~2处的过电位为274 m V,质量活性达到了232 A/g Ir,并且可以稳定16000 s。进一步通过引入Co对活性IrO2组分进行改性,采用浸渍法将Co、Ir共同负载到1mmol Co-MnO2上制备了ComIrnOx/Co-MnO2催化剂。Co的引入使催化剂的表面变得更加粗糙,增大了催化剂的电化学活性面积。通过优化Co的引入比例,进一步提高了催化剂的质量活性。最终发现在Co1.0Ir1Ox/Co-MnO2催化剂上质量活性达到272.12 A/g Ir。
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