【摘 要】
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当前,能源危机与环境污染已成为全球性问题,在科学界引起了的广泛关注。因此人们致力于开发绿色,环保,可再生的清洁能源。半导体光催化分解水技术被认为是利用太阳能获取氢能的最有前景的途径之一。合理设计稳定、高效、低成本的光催化剂具有重大意义。近年来,金属-有机框架材料（MOFs）由于其比表面积高,孔隙率大,结构/孔道可修饰调控等优点得到广泛应用,并且已经发展成为一种新型的光催化剂。然而大多数的MOFs材
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当前,能源危机与环境污染已成为全球性问题,在科学界引起了的广泛关注。因此人们致力于开发绿色,环保,可再生的清洁能源。半导体光催化分解水技术被认为是利用太阳能获取氢能的最有前景的途径之一。合理设计稳定、高效、低成本的光催化剂具有重大意义。近年来,金属-有机框架材料（MOFs）由于其比表面积高,孔隙率大,结构/孔道可修饰调控等优点得到广泛应用,并且已经发展成为一种新型的光催化剂。然而大多数的MOFs材料的禁带宽度较大,光响应能力差,这限制了其在光催化中的应用。过渡金属硫化物由于禁带宽度较窄,导带位置较高具有较大的光吸收范围,然而由于稳定性较差,光生载流子易复合,其在光催化中的应用也受到了限制。结合MOFs材料和过渡金属硫化物各自的优缺点,本论文通过将MOFs材料与过渡金属硫化物复合形成异质结的方法来提高材料的光催化性能,具体内容如下:（1）NH2-UiO-66/CdIn2S4的制备及光催化产氢性能的研究:首先采用溶剂热法制备出具有八面体形貌的NH2-UiO-66,然后通过水热法将NH2-UiO-66与CdIn2S4复合制备出光催化剂NH2-UiO-66/CdIn2S4。采用XRD、SEM、TEM、UV-vis、PL、IR、LSV等分析测试技术对制备出的NH2-UiO-66/CdIn2S4复合型催化剂进行形貌、结构和性质的表征。以浓度为1.2 M的乳酸作为牺牲剂,Pt作为助催化剂,检测了NH2-UiO-66/CdIn2S4复合型催化剂在可见光（λ≥420nm）照射下分解水制取氢气的活性。实验考察了不同负载量的NH2-UiO-66对产氢性能的影响,结果表明,当NH2-UiO-66负载量为8%时制备出的NH2-UiO-66/CdIn2S4具有较高的稳定性和光催化活性,其产氢速率高达113.8μmol·g-1·h-1,大约是纯CdIn2S4的7.8倍。由此可见,当CdIn2S4与NH2-UiO-66复合形成异质结后,由于光生载流子的迁移速度加快,电子-空穴对的分离效率提高,最终使得催化剂的光催化性能得到很大提升。（2）Zr-MOF-S@CdS的制备及光催化产氢性能的研究:首先通过溶剂热法制备Zr-MOF晶体,然后将硫代乙醇酸作为分子链接剂修饰到Zr-MOF上形成Zr-MOF-S,最后通过回流的方法,利用S2-交换过程,在Zr-MOF-S上生长CdS,得到了一种高稳定性、高活性的光催化剂Zr-MOF-S@CdS。以乳酸作为牺牲剂,Pt作为助催化剂,检测了Zr-MOF-S@CdS复合型催化剂在可见光照射下分解水制取氢气的活性。实验对比了Zr-MOF-S@CdS与未加硫代乙醇酸时催化剂Zr-MOF/CdS的产氢活性,并考察了不同负载量的CdS对催化剂产氢性能的影响,结果表明,硫代乙醇酸的加入大大提高了催化剂的光催化活性,并且当CdS的含量为48%时,Zr-MOF-S@CdS的光催化性能最好,其产氢速率达1861.7μmol·g‐1·h‐1,是纯CdS的4.5倍,是Zr-MOF/CdS的2.3倍。此项工作通过孔道功能化策略来构筑Zr-MOF-S@CdS异质结构,所引入的硫代乙醇酸能够作为分子链接剂来增强MOFs与CdS之间的相互作用,进而提升载流子分离性能和光催化活性。
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