本征石墨烯的带隙为零、功函数低、漏电流大,限制了其在场效应晶体管等方面的应用。功能化修饰是调控石墨烯的电子结构的重要方法之一。其中,动态共价键因其具有可逆性、响应性等优势,而成为调控石墨烯电子结构的重要途径之一。本文采用化学气相沉积法,通过调控三聚氰胺的蒸发温度及用量、氢气流量、制备温度等工艺参数,在铜箔表面制备得到尺寸可达5×5 cm²、最高氮掺杂浓度可达6.98 at%的大面积氮掺杂石墨烯薄膜（NG）。其中,氮的掺杂主要包括石墨氮、吡啶氮、吡咯氮等三种类型。利用苯基溴化硒溶液对NG薄膜进行了表面修饰,与NG形成了具有温度响应性的硒氮（Se-N）动态共价键。X射线光电子能谱测试（XPS）显示,修饰后氮掺杂石墨烯（Se-NG）的N 1s整体结合能增加。经分峰拟合后,N 1s呈现不同的变化趋势:吡啶氮的含量由14.6%降低至0.0%,吡咯氮的含量由54.8%降低至36.3%。其中,吡啶氮的降幅相对更大,表明与吡咯氮相比,吡啶氮更易形成硒氮键。Se-NG经不同温度处理后,各峰位结合能的变化表明NG表面形成了可逆的Se-N共价键。随着温度的升高,NG表面的Se-N共价键由于热诱导产生断裂,吡啶氮和吡咯氮的含量逐渐上升。最终在130℃处理15 min后,Se-NG的氮掺杂类型及含量回复到NG的状态,显示出了可逆的温度依赖性。拉曼结果显示,Se-NG的拉曼D峰随温度的增加而微弱地降低,2D峰的峰位也呈现相同的趋势,说明Se-N共价键逐渐断裂。XPS与拉曼光谱的结果表明,该修饰过程具有可逆性。利用Se-NG薄膜制备了场效应晶体管。该器件的电学性能显示出温度依赖性:其导电类型由n型转变为p型;其电子、空穴迁移率分别由97.6 cm²V^-1 s^-1,229.4 cm² V^-1 s^-1转变为3.1 cm² V^-1 s^-1,150.4 cm² V^-1 s^-1;在升温处理过程中,样品的导电类型、电子迁移率、空穴迁移率均逐渐回复到NG的状态,表明该动态共价键修饰方法可以实现NG电子结构的可逆调控。这一研究结果为设计与研究具有温度响应性的石墨烯电子器件提供了思路。