【摘 要】
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低温等离子体水处理技术是氧化处理难降解有机废水的有效方法,反应过程中产生高氧化性的活性粒子,能够降解和矿化大部分有机污染物。具有氧化性强、反应迅速、无二次污染等优点,但是用于降解有机污染物的活性粒子以羟基自由基（·OH）为主,相对稳定的过氧化氢（H2O2）等贡献较少。如果把H2O2转化为·OH,则有助于进一步提高该技术降解有机污染物的能力。本研究采用隔膜气-液放电等离子体（Diaphragm Ga
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低温等离子体水处理技术是氧化处理难降解有机废水的有效方法,反应过程中产生高氧化性的活性粒子,能够降解和矿化大部分有机污染物。具有氧化性强、反应迅速、无二次污染等优点,但是用于降解有机污染物的活性粒子以羟基自由基（·OH）为主,相对稳定的过氧化氢（H2O2）等贡献较少。如果把H2O2转化为·OH,则有助于进一步提高该技术降解有机污染物的能力。本研究采用隔膜气-液放电等离子体（Diaphragm Gas-Liquid Discharge Plasma,DG-LDP）协同黄铁矾降解水中2,4-二氯苯氧乙酸（2,4-D）和4-氯苯氧乙酸（4-CPA）,考察了实验条件对2,4-D降解的影响,测定了降解过程中产生的H2O2和Fe2+,分析了黄钠铁矾（Na-J）的协同机理,检测了2,4-D和4-CPA降解的中间产物,推测了2,4-D和4-CPA的降解途径,评估了DG-LDP协同黄铁矾降解有机污染物投入实际应用的可行性。主要结论如下:（1）Na-J对DG-LDP降解2,4-D具有明显的催化作用。当降解体积为150 mL、2,4-D浓度为10.0 mmol/L、溶液初始pH值为3.0、溶液初始电导率800μS/cm、氩气（Ar）流速为400 mL/min时,单独放电30 min后2,4-D的去除率为27.85%。加入12.0 g/L的Na-J时,放电30 min后2,4-D的去除率可以提高到35.36%。（2）DG-LDP协同Na-J降解2,4-D时,Na-J的最佳添加量为12.0 g/L。当向溶液中添加Na-J时,2,4-D的去除率升高;当Na-J添加量高于12.0 g/L时,2,4-D的去除率降低。（3）DG-LDP降解2,4-D时,放电气体的降解效果顺序:空气（Air）＞氧气（O2）＞Ar＞氮气（N2）。通入Air时溶液pH值降低,促进2,4-D降解。而其他气体pH降低的少,使得2,4-D降解相对缓慢。（4）检测了DG-LDP和DG-LDP协同Na-J降解2,4-D过程中的H2O2和Fe2+。DG-LDP降解2,4-D时,溶液中产生了大量的H2O2。加入Na-J后,溶液中H2O2浓度降低。DG-LDP降解2,4-D过程中没有Fe2+产生,加入Na-J后,溶液中有Fe2+产生,其浓度随时间先增加后保持稳定,表明DG-LDP可以将Na-J析出的Fe3+持续的还原为Fe2+,然后Fe2+和生成的H2O2反应生成·OH,从而协同促进2,4-D的降解。（5）额外添加H2O2能促进DG-LDP协同Na-J降解2,4-D。当向溶液中添加3.0mmol/L的H2O2时,反应30 min后2,4-D的去除率要比不加H2O2高18.5%;当H2O2添加量高于3.0 mmol/L时,2,4-D的去除率随H2O2添加量增加而降低。（6）2,4-D降解的主要中间产物有2,4-二氯苯酚、4-CPA、2-氯对苯二酚、对氯苯酚、对苯二酚、邻苯二酚、苯酚、富马酸和草酸;4-CPA降解的主要中间产物有富马酸、草酸、对苯二酚、邻苯二酚和4-氯酚。（7）Na-J对DG-LDP降解2,4-D的催化效果约为Fe2（SO4）3的50%;Na-J和黄钾铁矾的催化效果相近,反应30 min后2,4-D的去除率相差3.44%;在5次使用后,Na-J催化效果和物质结构未发生明显变化。
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