高温火焰场中基于LIBS原位光学测量的固相反应过程研究

来源 :中国科学院大学(中国科学院过程工程研究所) | 被引量 : 0次 | 上传用户:wolfcner
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固相反应过程在能源和化工领域普遍存在,且常伴随各种金属物质的迁移。在清洁燃烧领域,金属不仅对换热设备积灰具有影响,也是超低排放催化剂中毒的重要原因。在可再生能源领域,金属熔盐用作光热发电站的储能材料,同时作为相变材料也引起广泛的研究兴趣,且储能材料在高温火焰场中的稳定性尚未获得广泛研究。本论文选取储能材料、有机固废两类当前清洁能源领域高关注度研究对象,研究高温火焰场中固相反应过程。论文以同轴扩散火焰燃烧器、Hencken多元扩散平焰燃烧器为基础,结合激光诱导击穿光谱(LIBS)原位光学诊断平台,研究了相变储热材料、市政污泥和沼渣在高温火焰场中的反应过程。同时,本文借助同步热分析法(STA)对储热材料热稳定性,以及市政污泥和沼渣的热解及燃烧特性进行研究,并使用扫描电子显微镜(SEM)、X-射线衍射仪(XRD),X-射线荧光光谱仪(XRF)、工业分析、元素分析以及激光粒度分析等分析测试手段,对样品性质进行表征。在高温火焰场中,碱金胡硝酸盐(NaNO3或KNO3)与氧化物(SiO2或MgO)制备的定型复合相变储热材料出现形变和热分解过程。研究发现陶瓷骨架材料(SiO2或MgO)能够改善相变储热材料的热稳定性。在测量参数中,温度对硝酸盐分解的影响最大。比较STA和LIBS所测初始分解温度和分解峰值温度,Na、K的LIBS测量具有早期指示的优势,因此在预测储热材料热稳定性和化学相容性方面具有重要意义。市政污泥采用同步热分析方法研究发现热解持续发生在整个升温过程中;燃烧过程则可以分为三个阶段,包括水分析出、挥发分析出以及固定碳燃尽阶段。在污泥燃烧过程中,利用PS-LIBS探测到Na、Ca和Al元素的特征原子发射光谱。PS-LIBS利用气相击穿极限高于颗粒相从而选择性击穿颗粒相的特点,发现Na元素含量随燃烧三阶段呈现衰减-增加-衰减规律;而Ca和Al无素则;大。使用同轴扩散火焰燃烧器结合同步热分析技术分别对沼渣的燃烧及热解特性进行实验研究,发现沼渣的热解在整个升温过程中持续进行。沼渣的燃烧过程则可分四个阶段,包括:水分析出、挥发分析出燃尽、固定碳燃尽和灰分反应阶段。
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