论文部分内容阅读
在燃煤电站烟气中含有大量的NOx,常采用的脱硝技术为SCR脱硝技术。传统的高温SCR脱硝技术中,由于催化剂布置在除尘器和脱硫装置之前,运行过程中易发生催化剂中毒现象。为此,当务之急是需要开发出具有高效脱硝性能的低温脱硝催化剂。本课题首先采用正交实验法得到本课题研究催化剂制备的最佳优化条件,实验表明,在制备的优化条件中,焙烧时间对本课题催化剂脱硝性能影响最大;在最佳优化条件:焙烧温度为550℃,焙烧时间为3h,n(Nb)/n(Cu)为0.25和浸渍温度为75℃下,H-ZSM-5利用液相离子交换法制备得到Cu-ZSM-5催化剂,再通过等体积浸渍法负载上铌金属氧化物制得Nb/Cu-ZSM-5分子筛催化剂。从反应温度、O2的浓度、NO的入口浓度、空速和氨氮比n[NH3]/n[NO]等单因素方面研究考察实验条件对两种催化剂的脱硝性能的影响,同时在实验过程中加入一定的SO2来研究Nb/Cu-ZSM-5的抗硫性。结果表明:对于工况条件中各个单因素对Cu-ZSM-5和Nb/Cu-ZSM-5两种分子筛催化剂的脱硝效率的影响,能够使得NO转化率分别最高达到64.7%和83.3%的实验测试条件为:氧气浓度是30ml/min,NO的入口浓度是1000ppm,空速3000h-1和氨氮比为1.1,最后在催化剂评价实验台通入SO2验证Nb/Cu-ZSM-5催化剂的抗硫性并不容乐观。在低温点180℃下,Cu-ZSM-5分子筛催化剂负载铌金属氧化物后NO转化率由64.7%提高到83.3%左右。随后本课题利用BET、SEM、XRD、NH3-TPD、XPS和FI-TR几种表征测试手段,对Nb/Cu-ZSM-5催化剂样品进行内部结构和催化活性提高的机理研究。其中催化剂的比表面积和微孔孔容的增加,NH3与NO反应所需要的活性位的数量增加,氧化铌峰的峰值向低键能方向的移动,并存有一定量的化学吸附氧(Ob)以及催化剂表面氨的吸附量等方面都会对Nb/Cu-ZSM-5催化活性的提高产生影响。