高介电复合材料在电子电气和介电储能方面具有重要的应用价值，它可用在嵌入式电容器、电应力控制和高储能器件等方面，在推动国民经济发展和提升国家安全防卫能力方面具有重要意义，引起了各国科研工作者的广泛兴趣。虽然前人花了大量的时间和精力研究高介电材料，也做出了一些突破，但在柔性高介电复合材料领域依然存在着一些亟待解决问题，特别是高介电常数新带来的高损耗问题。本文在调研前人科研成果的基础上，研究聚合物高介电复合材料的极化机理和界面对电性能的影响，制备具有优异介电性的钛酸钡/聚合物纳米复合材料。本文主要是设计不同的界面，合成具有特殊界面结构的复合材料，研究界面对介电性能的影响，并在此基础上，设计合成了具有高介电常数，低介电损耗的复合材料。首先，为了提高复合材料的介电常数，本文用具有较高介电常数和较好导电性的超支化聚酰胺（HBP）包覆钛酸钡纳米颗粒，并与具有较高介电常数的偏氟乙烯共聚物复合，制备出具有超高介电常数的纳米复合材料。在这过程中，本文对钛酸钡的包覆用红外光谱、核磁、TGA、TEM、XPS、动态光散射等测试手段进行详细表征，证明超支化聚酰胺已经成功地包覆在钛酸钡表面。本文还用宽频介电谱对复合材料的介电响应进行深入研究。本文发现，复合材料的介电常数随钛酸钡含量的增加迅速增大，比如当钛酸钡的体积分数为40%的时候，BT@HBP-40的介电常数在1kHz时高达1485.5。另外，本文还把这种复合材料和用常规溶液共混法制得的复合材料做了比较，得知该复合材料的介电常数明显提高，证明该方法在提升复合材料介电常数方面有巨大潜力。其次，为了降低复合材料介电损耗，本文做了三个工作。一是采用在钛酸钡表面原位引发ATRP的方法，可控地把PMMA高分子链以共价键连接到钛酸钡表面，形成强的界面相互作用，提升钛酸钡在基体中的分散性。该复合材料不仅介电常数大幅提高，而且介电损耗还保持与PMMA基体同等低的水平，高填充时甚至有所降低。和用常规溶液共混法制备的钛酸钡复合材料相比，该材料具有更低的介电损耗，更高的导热系数。二是用ATRP的方法改性PVDF-HFP高分子链，使其上面接枝具有反应活性的环氧基，再用“graft to”的方法接到氨基化的钛酸钡上，形成强的界面相互作用，增强纳米颗粒在基体中的分散性，解决了含氟聚合物与无机颗粒相容性差的问题。向PVDF-HFP-GMA引入钛酸钡纳米颗粒，可以明显提高复合材料的介电常数，降低介电损耗，提高储能密度，增强导热系数。和未经任何处理的BT/PVDF-HFP纳米复合材料相比，该材料具有较好的分散性，较低的介电损耗和较高的导热系数。三是用超细的纳米银修饰钛酸钡表面，成功地制备了具有核-草莓结构的Ag@BT纳米颗粒，并利用纳米银的库仑阻塞效应阻碍电荷的迁移，从而抑制漏电电流，降低复合材料的介电损耗，提高复合材料的击穿强度，得到了具有优异综合性能的钛酸钡纳米复合材料。第三，在前面两个部分的基础上，本文设计合成了具有单核-双壳结构的纳米复合材料，该复合材料同时具有高介电常数和低的介电损耗。在这种结构中，本文以钛酸钡为核，超支化聚酰胺为内壳，以PMMA为外壳，核与内壳、内壳与外壳间均以共价键连接。超支化聚酰胺的介电常数较高、电导率较大，可以促进复合材料界面极化；PMMA具有低介电常数和优良的绝缘性，可以阻碍电荷迁移，抑制漏电电流，减小介电损耗。和溶液共混法制得的复合材料相比，这种特殊结构的复合材料具有高的介电常数，低的介电损耗和高的储能密度。因此，这种单核-双壳的纳米结构也是制备优良介电性能复合材料的有效方法。