可用于油田测试的金基纳米复合结构LSPR光学特性研究

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基于金属及其复合结构纳米颗粒局域表面等离子体共振(LSPR)特性的光学传感测试技术在石油勘探开发领域具有巨大的应用潜力,金属复合结构纳米颗粒的LSPR由于具有共振光谱可控性和功能多样化的特点获得广泛关注。为了给新型LSPR纳米复合结构的设计和“油气光学”新传感测试方法提供理论依据,本论文从局域表面等离子体共振基本原理出发,采用仿真方法对金基纳米复合结构LSPR光学特性进行系统研究。对具有不同中间层的Au-中间层-Ag三层核壳纳米颗粒的LSPR消光特性进行仿真分析。采用离散偶极近似方法和有限元数值方法,分析了中间层材料、核壳比以及外界介质折射率等结构参数对其消光效率和LSPR共振波长的影响;分析结果表明,消光峰峰位与各层厚度、外界介质折射率变化有关,对中间层材料的变化极为敏感。中间层材料对三层纳米核壳的LSPR特性有显著影响,当中间层为空腔时,消光光谱中存在三个共振吸收峰及法诺共振现象。Ni中间层抑制了金核对核壳结构LSPR的贡献,消光谱中只存在一个共振峰,未形成法诺共振。Si3N4中间层对表面等离子体共振具有明显的增强作用,导致消光谱中出现多个共振峰;通过改变金核的半径可优化LSPR法诺共振波长和强度,实现在600~1200nm波长范围内调控。提出了一种新型对称破缺型Au-ITO-Ag三层纳米核壳结构模型,采用有限元计算方法和等离激元杂化理论研究了入射光偏振方向和入射光频率等参数对LSPR共振能量模式及其远场分布的影响及变化规律;结果表明,当入射光偏振方向垂直和平行于对称轴方向时,Au内核能量模式与Ag外壳纳米杯能量模式的相互作用可产生多个偶极和高阶共振模式。入射光波频率在一定范围内变化时,实现了对横向和轴向两个耦合模式LSPR光谱的分别控制;与吸收和消光曲线相比,散射谱线的能量模式均发生蓝移,且吸收效率大于散射效率,共振吸收在消光性能中占主导作用。电场轮廓增强分析表明,Ag外壳纳米杯缺口部分具有最突出的电场强度和高度可调节的光学特性。设计了一种Au/石墨烯基底复合Ag纳米棒阵列结构,采用离散偶极近似算法研究了Ag纳米棒长轴方向、石墨烯层厚度、纳米棒高度、共振波长以及Ag纳米棒个数等参数对纳米复合结构共振波长和电场分布特性的影响。仿真结果表明,当Ag纳米棒长轴平行于y轴时,纳米复合结构消光光谱存在三个等离子体共振模式,且长波长共振模式随石墨烯层厚度的增大发生显著蓝移。石墨烯层厚度对LSPR特性有显著影响,纳米复合结构的共振特性可通过控制石墨烯厚度进行调整和优化。LSPR的能量模式所对应的共振峰峰位随Ag纳米棒的高度不同发生变化,且与Ag纳米棒的纵横比有密切关系。随着等离子体共振波长增大,电场强度大幅度增加;对于八个Ag纳米棒的复合结构,当波长为800nm时,电场强度比入射电场增强70倍。Ag纳米棒之间局域电磁场相互作用,导致Ag纳米棒具有极强的分子拉曼信号,该现象可用于近场信号的放大和检测。外界介质折射率的微小变化导致Au/石墨烯基底复合Ag纳米棒阵列结构的LSPR共振条件发生变化,该响应关系可为制备更高活性的SERS活性基底折射率传感器提供理论支撑。本文系统地研究了金基纳米复合结构LSPR光学特性,揭示了结构参数与消光效率及LSPR共振波长之间内在关系,提出了一种光学特性高度可调的新型对称破缺型Au-ITO-Ag三层纳米核壳结构模型,设计了一种新型Au/石墨烯基底复合Ag纳米棒阵列结构,本文的研究成果对光纤传感器表面功能化修饰及纳米复合光学传感器设计具有理论指导和实践意义。
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