【摘 要】
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重金属离子废水的排放涉及采矿、制革、电镀等多个行业,处理不达标的重金属离子废水直接排放将导致严重的环境污染,会造成不可逆的生态灾难甚至危害人类生命安全。因此,研究重金属离子废水的处理方法是一个有重要意义的课题。壳聚糖是天然高分子化合物甲壳素的脱乙酰产物,其分子链上具有大量的可与重金属离子鳌合的-NH2和-OH活性基团。由于其具有成本低、吸附效果显著、对环境友好等特点,已成为重金属离子吸附剂的重要来
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重金属离子废水的排放涉及采矿、制革、电镀等多个行业,处理不达标的重金属离子废水直接排放将导致严重的环境污染,会造成不可逆的生态灾难甚至危害人类生命安全。因此,研究重金属离子废水的处理方法是一个有重要意义的课题。壳聚糖是天然高分子化合物甲壳素的脱乙酰产物,其分子链上具有大量的可与重金属离子鳌合的-NH2和-OH活性基团。由于其具有成本低、吸附效果显著、对环境友好等特点,已成为重金属离子吸附剂的重要来源。考虑到一锅法制备可减少分离步骤,节省制备成本,本论文采用一锅法制备了三种不同的壳聚糖改性吸附剂,通过使用FT-IR,XRD,TGA,SEM等表征手段证实改性反应成功发生,并将吸附剂用于重金属离子的吸附,研究了不同因素对吸附剂吸附容量的影响及其吸附机理。主要研究内容如下:（1）利用一锅法以戊二醛作为交联剂,将聚乙烯亚胺（PEI）接枝到壳聚糖上,得到PEI接枝的壳聚糖改性吸附剂（PEICS）。吸附研究结果表明:PEICS对Hg2+和Pb2+具有吸附选择性和较高的吸附容量。PEICS对金属离子的吸附为化学螯合作用所主导,比较符合拟二阶动力学模型和Langmuir等温模型,是一个放热和自发的过程。在p H分别为6和5的条件下,基于Langmuir模型得到的最大吸附量分别为1547和1055 mg/g。吸附-脱附循环实验结果表明,第5次循环的吸附容量能达到初次吸附容量的88%以上。对20 mg/L的低浓度Hg2+和Pb2+溶液,PEICS可实现90%以上的重金属离子去除率。（2）利用一锅法先将马来酸酐聚合生成聚马来酸酐,随后加入壳聚糖和硫代氨基硫脲,制备得到对Hg2+具有吸附选择性的羧基化改性的壳聚糖吸附剂（TSCCS）。吸附实验表明,TSCCS对Hg2+的吸附比较符合拟二阶动力学模型和Langmuir等温模型,最适宜p H为6。基于Langmuir模型得到的最大吸附量为1440 mg/g。吸附是一个吸热和自发的过程。吸附-脱附循环实验结果表明,第5次循环的吸附容量能达到初次吸附容量的90%以上。对20 mg/L的低浓度Hg2+溶液,TSCCS可实现95%以上的Hg2+去除率。（3）通过一锅法让壳聚糖在Pb2+存在下与3,5-二氨基-1,2,4-三氮唑充分混合,随后加入交联剂戊二醛,将3,5-二氨基-1,2,4-三氮唑接枝到壳聚糖上,得到铅离子模板的壳聚糖改性吸附剂TZDCS。吸附实验表明,离子印迹法有效提高了吸附剂对Pb2+的吸附选择性和容量。对Pb2+吸附的系统研究表明,该吸附过程比较符合拟二阶动力学和Langmuir等温模型。热力学实验表明吸附是吸热的自发过程。在p H为5时,基于Langmuir模型得到的最大吸附量为742.1 mg/g。吸附-脱附循环实验结果表明,第5次循环的吸附容量能达到初次吸附容量的75%。对20 mg/L的低浓度Pb2+溶液,TZDCS可实现95%以上的Pb2+去除率。综上所述,本文使用一锅法制备了三种壳聚糖改性吸附剂,与其他制备方法相比可以有效减少操作步骤,避免使用高毒性试剂,实现较高的产率。制备的壳聚糖改性吸附剂对特定金属离子有较好的吸附选择性和较高的吸附容量,且具有较好的循环再生性能,处理低浓度的重金属离子废水时有望达到较高的去除率。因此上述三种吸附剂具有较好的工业应用潜力。
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