甲烷部分氧化制合成气(POM)具有能耗低、CO和H2选择性高、产物H2/CO比值接近2等优点,适合于下游甲醇生产和以及F-T合成。由于甲烷部分氧化反应是在高温、高空速下进行的,催化剂活性组份烧结、流失现象比较严重,而且催化剂易积炭,因此研制和开发活性高、稳定性好的催化剂是该工艺实现工业化的关键。本文考察了CH4/O2配比、空速、反应温度、高径比等工艺条件对整体型海绵镍催化剂的影响,并对催化剂进行了一系列表征,为进一步改善催化剂提供依据。实验研究表明,CH4/O2配比对反应有着显著的影响,随着CH4/O2配比增加,CH4转化率和CO2选择性下降,CO和H2选择性上升;反应温度对催化剂性能影响较大,反应温度升高有利于提高甲烷转化率、CO和H2的选择性,降低CO2选择性;空速对反应也有一定的影响,空速增加,CH4转化率、CO和H2选择性上升,CO2选择性下降,当空速增加到某一值后,CH4转化率和H2选择性下降,CO和CO2选择性趋向于一稳定值;随着高径比的增加,CH4转化率、CO和H2选择性上升,CO2选择性下降,当高径比超过0.75后,CH4转化率和H2选择性趋向于一定值,CO选择性仍缓慢上升。根据研究结果确定优化后的工艺条件为:反应温度950℃,空速1.35×106h-1,CH4/O2配比1.5,高径比1.75,在此工艺条件下反应8小时,CH4转化率90%;CO选择性90%;H2选择性69%,CO2选择性11%。为了考察本工艺在天然气部分氧化制合成气中的应用前景,实验中测试了在整体型海绵镍催化剂上天然气的部分氧化反应性能,结果表明:与甲烷为原料反应相比,天然气部分氧化反应中甲烷转化率略低,对CO、H2和CO2选择性基本没有影响,证明该催化剂具有较好的工业应用前景。反应结果如下:CH4转化率88%;CO选择性90%;H2选择性68%,CO2选择性12%。H2-TPD实验表明,H2在催化剂表面难于脱附,表面氢与表面氧反应可能是生成H2O的主要途径,这也可能是H2选择性比较低的原因。