随着储能行业近年来的快速发展,锂离子电池在电动车行业中具有广泛的应用前景,关于锂电池的应用研究也日渐增多。全固态电解质因其较为可观的离子传导性能和相比现用有机溶液电解质更高的安全性、更长的循环寿命而受到关注,其中LLZO等含锂石榴石型电解质更因其优秀的性能而成为了研究焦点。LLZO目前主要的应用问题之一是其与金属锂电极的接触界面阻抗过高,影响了锂电池整体的内部离子传导性能。本文针对Li-LLZO界面阻抗问题进行了探究,采用了元素掺杂方法对LLZO化学成分进行改进,以达到改善界面阻抗的目的。实验首先通过对在不同烧结温度下获得的LLZO产物的XRD物相分析,确定了最佳烧结温度为1200℃,该温度下的LLZO立方相纯度最高。加入0.2mol%的Al元素可以有效降低烧结温度至1000℃。实验采用了多步变温烧结的固相反应法对样品进行制备,制得了Ta、Nb、Sb和Te四种元素掺杂的LLZO样品,首先通过致密度计算、XRD物相分析、SEM电镜表征、交流阻抗谱测试对样品本身的性能进行分析,然后分别与金属锂组装成Li-LLZO-Li对称电池,并对对称电池进行了交流阻抗测试来分析样品的Li-LLZO界面阻抗性能。通过对样品的XRD分析、SEM表征和致密度分析结果可知,四种LLZO掺杂样品均有高致密度和高结晶度,生成了高传导率的立方相结构,样品致密度均超过90%,证明了多步变温固相反应法对于LLZO掺杂样品的制备可行性。四种LLZO掺杂样品的离子传导率均达到5×10^-4S/cm以上,并且掺杂元素中Ta>Nb>Sb≈Te,证明了掺杂元素对LLZO本身离子传导性能有一定改进作用。四种LLZO掺杂样品的Li-LLZO界面阻抗性能为Ta>Sb>Te>Nb,这与通过密度泛函理论模型做出的模拟计算结果相符,证明了该计算模型在固态电解质领域的理论意义。同时通过对同一掺杂样品在不同温度下的Li-LLZO界面阻抗测试,得知界面阻抗随温度上升而下降,LLZTaO在100℃下的界面阻抗仅为25℃下的约1/3。本实验使用PEO与LLZTaO组成复合电解质,将LLZO对称电池的总电阻从3×10⁵Ω有效地降低至了1.3×10⁵Ω,证明了PEO等有机材料与LLZO通过复合方法获得性能更高的固态电解质的可行性。