【摘 要】
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近年来,锂离子电池广泛应用于人们的日常生活中,给人们带来极大的便利。但锂资源在地壳中储量低,这将限制锂离子电池在更大规模上的应用。作为同一主族的钠和钾元素,在自然界中储量丰富,并且和锂有相似的化学性质和电化学性质。因此,钠离子电池和钾离子电池在未来储能电池的应用中非常具有潜力。但与锂离子半径(rLi+=0.76?)相比,钠离子(rNa+=1.02?)和钾离子(rK+=1.38?)的尺寸更大,电极材
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近年来,锂离子电池广泛应用于人们的日常生活中,给人们带来极大的便利。但锂资源在地壳中储量低,这将限制锂离子电池在更大规模上的应用。作为同一主族的钠和钾元素,在自然界中储量丰富,并且和锂有相似的化学性质和电化学性质。因此,钠离子电池和钾离子电池在未来储能电池的应用中非常具有潜力。但与锂离子半径(rLi+=0.76?)相比,钠离子(rNa+=1.02?)和钾离子(rK+=1.38?)的尺寸更大,电极材料需要更大的空位来容纳这些离子,普鲁士蓝正是具有大尺寸框架结构的材料。普鲁士蓝类材料可以描述为AxM[M’（CN）6]1-y·□y·z H2O,其中A为碱金属位,M、M’为过渡金属位,□代表空位缺陷,H2O为材料内结晶水。当M=Mn,M’=Fe时,称之为锰系普鲁士蓝（AMnHCF）,锰系普鲁士蓝有较高的电压平台和比容量,从而受到广泛的关注。但是锰系普鲁士蓝在合成过程中会引入大量的空位缺陷和结晶水,在电化学循环过程中Mn的Jahn-Teller效应也会对结构造成不利影响,表现出较差的电化学性能。锰系普鲁士蓝框架空位尺寸超过3.5?,其碱金属位不仅仅可以容纳Na+、K+,还可以容纳Cs+。基于此,本论文开展以下工作:（1）本论文第一部分工作是采用离子交换法,对NaMnHCF颗粒表面改性。在水溶液中,Cs+自发地与颗粒表面的Na+交换,从而在原始NaMnHCF颗粒表面包覆Cs MnHCF,形成核壳结构Cs MnHCF@NaMnHCF样品颗粒。包覆层通过抑制水的脱出,稳定固液界面和强化晶格结构来提升NaMnHCF的结构稳定性,并且包覆层有助于Na+传输。电化学测试表明,改性后的样品循环稳定性大大提升,在电流密度为1 C下,1000周后可贡献76.3 m Ah/g的比容量,容量保持率为69.7%。倍率性能也有提升,在电流密度为10 C下,改性后样品可以表现87.0 m Ah/g的比容量。（2）本论文第二部分工作是采用共沉淀法,对NaMnHCF颗粒体相改性。在共沉淀过程中加入不同用量的Cs+,合成不同Cs含量样品。由于Cs MnHCF与NaMnHCF的沉淀速率不同,材料呈现出分离相结构,表现为Cs MnHCF在NaMnHCF颗粒内部均匀分布。Cs MnHCF能够有效地抑制Mn的Jahn-Teller效应对结构带来的不利影响,保护氧化还原中心,提升材料结构稳定性。此外,颗粒中的Cs MnHCF能够增加Na+动力学性能。Cs体相改性后的样品电化学性能均有提升,电化学综合性能最好的样品在电流密度为1 C下,1000周后可贡献69.8m Ah/g的比容量,容量保持率为71.4%,并在电流密度为10 C下,可以表现79.3m Ah/g的可逆容量。（3）本论文第三部分工作是采用Cs对KMnHCF改性研究,通过离子交换法和共沉淀法分别对KMnHCF进行表面改性和体相改性。本部分探究Cs改性后两类样品的成分、结构等性质,并对以上样品进行钾离子电池与钠离子电池测试。由于Cs MnHCF与KMnHCF结构相似度低于Cs MnHCF与NaMnHCF结构相似度,Cs对KMnHCF材料性能的提升低于Cs对NaMnHCF材料性能的提升。
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