【摘 要】
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电子信息产业的快速发展对低成本、大容量、高性能多层瓷介电容器（MLCC）的需求日益迫切,要求采用镍等贱金属取代昂贵的贵金属钯或银钯合金作为内电极;同时要求介质材料能实现与贱金属内电极在还原气氛下共烧,且具有更高的介电常数和良好的温度稳定性。钛酸钡介质材料具有较高的介电常数（εr>103）,在还原气氛下通过掺杂改性可以实现与贱金属内电极共烧,但其内部极化机制不易调控,难以实现介电常数和温度稳定性的协
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电子信息产业的快速发展对低成本、大容量、高性能多层瓷介电容器（MLCC）的需求日益迫切,要求采用镍等贱金属取代昂贵的贵金属钯或银钯合金作为内电极;同时要求介质材料能实现与贱金属内电极在还原气氛下共烧,且具有更高的介电常数和良好的温度稳定性。钛酸钡介质材料具有较高的介电常数（εr>103）,在还原气氛下通过掺杂改性可以实现与贱金属内电极共烧,但其内部极化机制不易调控,难以实现介电常数和温度稳定性的协同优化。基于此开展还原气氛下钛酸钡基介质材料的介电性能研究,探明内部极化机制及介电性能影响机理,制备出兼具超高介电常数（εr>104）和良好温度稳定性的高性能钛酸钡基介质材料,具有重要的理论意义和应用价值。本论文主要的工作如下:（1）在BaTiO3-0.5 wt%Na0.5Ba0.5Ti O3-0.2 wt%Mn Nb2O6-0.9 wt%Ni Nb2O6-1.0wt%CaZrO3体系的基础上通过调控烧结气氛调节介电性能。通过介电温谱和频谱分析内部极化的弛豫过程,结合交流阻抗谱和缺陷化学测试分析内部极化机制并确定最佳烧结气氛为0.1%H2/N2。（2）在以上的研究基础上,为简化制备工艺并探明还原气氛下施主离子掺杂对钛酸钡介电性能的影响,采用Nb5+对钛酸钡进行B位取代。（a）通过研究介电性能变化、分析缺陷补偿化学方程式和探究内部极化机制明确Nb5+改性机理。（b）当Nb2O5掺杂含量为1.0 mol%时,制备出兼具超高介电常数和良好绝缘特性的钛酸钡基介质材料:εr=66886,tanδ=0.0347,ρv=4.21×1011Ω·cm。然而该体系材料的介电常数随温度急剧变化,温度稳定性有待改善。（3）为改善Nb2O5掺杂钛酸钡体系的温度稳定性,采用Mg2+协同掺杂改性。（a）通过微观结构表征和介电性能研究,探明内部自补偿机制;结合介温曲线和阻抗谱测试,分析极化机制对温度稳定性的影响。（b）当MgO掺杂含量为1.0 mol%时,制备出兼具超高介电常数和良好温度稳定性的高性能钛酸钡基介质材料:εr=45844,tanδ=0.0185,ρv=5.20×1011Ω·cm,满足X8R特性(-55℃～150℃范围内电容量温度变化率|△C/C25℃（%）|≤15%)。（c）引入CaZrO3掺杂,当掺杂含量为2.0 wt%时,通过调控“壳-芯”结构,在内部引起较大内应力使得高温介电常数峰移向更高温度,从而将该体系材料150℃下的容温变化率从-14.8%提升至-11.5%,此时样品具有较佳性能:εr=45714,tanδ=0.0216,ρv=6.52×1011Ω·cm,满足X8R特性。
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