【摘 要】
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随着便携式能量储存与转换装置的需求日益增加,水系可充电Zn|Mn O2电池由于其价格低廉,安全高效等优点,在众多储能装置中具有独特的应用前景而备受关注。其中,正极材料Mn O2的应用受限于其固有的导电性差,晶体结构易在循环过程中坍塌等缺点,影响了Zn|Mn O2电池的性能;另外,商业锌片在反复充放电过程中也面临着枝晶、副反应等问题,影响了安全性和充放电效率。本论文通过蜂窝状多孔碳原位生长Mn O2
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随着便携式能量储存与转换装置的需求日益增加,水系可充电Zn|Mn O2电池由于其价格低廉,安全高效等优点,在众多储能装置中具有独特的应用前景而备受关注。其中,正极材料Mn O2的应用受限于其固有的导电性差,晶体结构易在循环过程中坍塌等缺点,影响了Zn|Mn O2电池的性能;另外,商业锌片在反复充放电过程中也面临着枝晶、副反应等问题,影响了安全性和充放电效率。本论文通过蜂窝状多孔碳原位生长Mn O2或Zn的纳米多级结构材料,利用其在结构、形貌上的有利效果以构筑高性能锌离子电池的正负极复合材料,从而解决或缓解上述问题。具体研究内容如下:（1）蜂窝状多孔碳担载二氧化锰纳米片复合材料的制备及其在锌离子电池中的正极性能研究:为了构建出高容量、长寿命的锌离子电池正极材料,本论文首先通过冷冻干燥碳氮前驱体后控制焙烧的方法构筑了一种三维多孔蜂窝状碳材料（HPC）,并将其作为基底限域生长小尺径均匀分布的ZIF8颗粒,再次焙烧后得到Zn-N改性碳材料（ZIF8/HPC）。这两种碳材料均作为原位生长Mn O2超薄纳米片的还原剂,通过优化控制反应条件,合成分布均匀、尺寸可控的Mn O2/HPC及Mn O2/ZIF8/HPC正极材料。结果表明:以Mn O2/HPC组装的全电池在2 A/g大电流密度下,经历4500次循环仍保持容量为127.4 m Ah/g;电容反应型容量贡献达到了81.9%。以Mn O2/ZIF8/HPC正极组装的电池在2 A/g下也能达到136.5 m Ah/g的放电容量;电容反应型容量贡献达到了86.0%。本工作通过设计的三维多孔蜂窝状碳材料基底,增强了复合材料的整体导电性,在小尺寸超薄Mn O2纳米片上的传递速率,提升了反应效率;而HPC的介孔、大孔结构有助于容纳Zn源,并产生额外的赝电容电荷存储,同时加速Zn离子的扩散速率,提升了全电池的传质效果。（2）基于Zn元素掺杂改性的三维蜂窝状多孔碳复合材料的制备及其在锌离子电池中的负极性能研究:为了解决锌负极充放电过程中易产生枝晶、发生副反应等问题,本工作制备掺杂Zn的蜂窝状多孔碳材料(Zn1.5 g-HPC)及蜂窝状碳材料为基底负载小尺径ZIF8颗粒后,焙烧获得的碳材料（ZIF8/HPC-600）作为主体材料,以电沉积锌构筑复合锌负极。通过调制复合材料亲锌性,极大地降低了锌的成核过电势,并同时诱导锌均匀沉积,从而提高了锌沉积/溶解的可逆性。将制备的Zn1.5 g-HPC进行锌沉积/溶解测试,经历100个循环仍保持高库伦效率（99.08%）和低极化压差（82.4 m V）;将制备的Zn/ZIF8/HPC进行锌沉积/溶解测试,经历200个循环仍保持高库伦效率（99.18%）和低极化压差（46.1m V）,组装为对称电池进行测试,在不同电流密度与容量下,均表现出较低的电压迟滞和稳定的循环性能,寿命可达180 h以上。耦合Zn/ZIF8/HPC负极与Mn O2/HPC正极组成的Zn|Mn O2全电池具有优良的充放电性能,在0.1 A/g时比容量达到397.3 m Ah/g。且稳定性优异,5A/g的大电流密度下能维持6000个循环下的高可逆容量和库伦效率。本文通过改性三维蜂窝状多孔碳纳米材料作为诱导锌沉积位点的优势,能够使得锌金属限域于HPC孔内均匀生长,显著提高了锌负极的可逆性和稳定性,抑制了锌负极的枝晶生长与副反应问题。该工作可为高稳定性锌负极的制备提供新的思路。
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