【摘 要】
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La1-xCaxMn O3体系材料作为锰氧化物的代表,其独特的钙钛矿结构赋予了材料在金属绝缘相转变温度（Tc）附近具有高电阻温度系数（TCR）和巨磁阻效应（GMR）等优异的电输运性能,使该材料在太阳能电池、磁储存器、红外探测器、磁传感器、热辐射测量仪等磁电器件应用方面极具潜力。现如今该材料在应用中所面临的最大瓶颈问题是较少有对应的组分体系能够在近室温区同时兼具优异的TCR和MR性能,且在低磁场环境
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La1-xCaxMn O3体系材料作为锰氧化物的代表,其独特的钙钛矿结构赋予了材料在金属绝缘相转变温度（Tc）附近具有高电阻温度系数（TCR）和巨磁阻效应（GMR）等优异的电输运性能,使该材料在太阳能电池、磁储存器、红外探测器、磁传感器、热辐射测量仪等磁电器件应用方面极具潜力。现如今该材料在应用中所面临的最大瓶颈问题是较少有对应的组分体系能够在近室温区同时兼具优异的TCR和MR性能,且在低磁场环境中MR性能难以被充分激发。大量研究表明,TCR与材料导电连通性关联度极高,MR可以通过A、B位格点替位引起不同程度的畸变来有效提升。本研究以La0.72Ca0.28Mn O3作为初始样,微观到介观调控调节的研究思路。首先进行A、B位格点替位,达到优化MR的目的,再通过复合导电性良好的材料优化界面进一步提升TCR,最终获得同时兼具优异TCR和低场下大MR性能的复合材料。采用溶胶-凝胶法制备了La0.72-xNdxCa0.28Mn O3（0≤x≤0.08）、La0.72Ca0.28Mn1-yCryO3（0≤y≤0.06）系列多晶样品,进行A、B位格点掺杂替位,结果表明微量Nd3+和Cr3+掺杂能够在不改变晶体结构的前提下诱发强烈的晶格畸变和姜-泰勒（J-T）畸变。Nd3+替代A位的La3+使磁场下Mn3+和顺磁性Nd3+在自旋无序区域沿磁场方向有序排列,材料表现对磁场敏感。La0.68Nd0.04Ca0.28Mn O3获得最优73.10%的MR和22.68%K-1的TCR,过多的Nd3+会造成A位La3+,Nd3+,Ca2+阳离子之间形成竞争,且Nd3+具有一定顺磁性,材料有序化困难,导致MR和TCR缓慢衰减。Cr3+替代B位的Mn3+,一方面会引起晶格收缩,一方面会形成超交换（SE）通道(Cr3+-O2--Mn4+、Cr3+-O2--Cr3+)。Cr3+微量的替位会促进晶粒生长,有利于提高电输运性能,La0.72Ca0.28Mn0.98Cr0.02O3获得优异的72.37%MR和28.50%K-1的TCR,过多的Cr3+引入,内部铁磁性的DE机制与反铁磁性的SE机制共存且竞争,导致电阻率出现驼峰,MR和TCR急剧衰减。基于最优组分La0.68Nd0.04Ca0.28Mn O3、La0.72Ca0.28Mn0.98Cr0.02O3,通过进一步复合Ag来提高TCR性能。结果表明Ag以不同的方式大幅度提高材料的TCR并优化了MR,提高Tp的同时宽化了Tp温区。在La0.68Nd0.04Ca0.28Mn O3:Agz（0≤z≤0.4）多晶中,Ag的引入促进晶粒生长,晶界处的Ag以金属形式形成良好导电通道,La0.68Nd0.04Ca0.28Mn O3:Ag0.1获得了46.59%K-1的TCR和79.32%的MR。La0.72Ca0.28Mn0.98Cr0.02O3:Agz（0≤z≤0.4）多晶中,Ag的引入抑制晶粒生长,晶界处的Ag与晶内的La0.72Ca0.28Mn0.98Cr0.02O3相形成扩散,且在晶界处形成优良的导电通道,La0.72Ca0.28Mn0.98Cr0.02O3:Ag0.2样品获得了48.83%K-1的TCR和82.21%的MR。综上所述,相较于微量的Nd3+替代A位La3+,更微量的Cr3+替代B位Mn3+能够更有效的增大MR,是因为微量Cr3+促进晶粒生长的同时激发了强的DE机制和弱的SE机制,第二相Ag的复合通过优化界面大幅度的提高TCR优化MR。
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