论文部分内容阅读
对于大多数分子,在光场的激发下,分子由基态跃迁到第一或第二电子激发态各个不同转动或振动能级,形成激发态。但是电子跃迁到激发态后的寿命是有限的,激发能会很快地失去从而回到基态,这些过程一般发生在10-14~10-9s的时间尺度内。分子内和分子间的这些超快光物理光化学过程包含了大量的动力学信息。随着飞秒(10-15秒)激光和飞秒超快时间分辨光谱技术的产生和发展,人们实现了对这些瞬态现象和超快过程进行实时的观察和研究。 染料分子具有结构简单、分子稳定性强、价格便宜、应用广泛和容易进行结构修饰等优点,且被激发后可以产生较强的荧光,一直以来是人们认识和研究超快动力学过程理想的材料。目前,利用飞秒激光的泵浦-探测技术和飞秒荧光上转换技术来研究染料分子的超快弛豫动力学过程已日渐成熟,染料分子已成为搭建这些时间分辨光谱技术所采用的模型分子。 在本论文中,我们采用35fs的激光系统设计和搭建了飞秒荧光上转换系统;利用了DCM为模型分子,测试了我们所搭建的系统,得到了DCM染料超快动力学相关信息。在此基础上,利用该系统,我们初步研究了水溶性CdTe量子点在400nm飞秒激光脉冲激发下载流子弛豫动力学过程。 论文共分为四个部分。 第一章绪论。主要介绍了飞秒激光时间分辨光谱技术及其原理,激光超快光谱技术的运用。最后介绍了本论文选题的意义。 第二章激光器的发展历程和飞秒激光器的工作原理。这部分主要阐述飞秒激光的工作过程及原理。 第三章首先介绍了我们所搭建的飞秒荧光上转换系统,对设计和搭建过程中的关键技术问题如飞秒时间分辨的实现、荧光与800 nm门控脉冲和频信号的产生和检测等进行了详细的阐述。然后,借助我们自行设计的飞秒荧光上转换实验装置测得了DCM染料分子在乙醇溶液中荧光时间分辨光谱。经过对光谱拟合,我们发现在400nm飞秒激光激发下,电子由染料分子的S1态的较高振动态向电荷转移态(ICT态)的较高振动态弛豫时间大约在400fs左右,电子由ICT态的较高振动态向由ICT态的较低振动态弛豫需要10-20ps。实验结果也表明了,我们自行设计的飞秒荧光上转换实验装置用来液相电子超快转移等方面的研究中是非常有效的。最后,利用该系统,我们初步研究了CdTe量子点在400nm飞秒激光脉冲激发下载流子弛豫动力学过程。 第四章总结与展望。