论文部分内容阅读
摘要：乙二胺四乙酸(EDTA)能与大多数重金属离子形成稳定的具有良好溶解性的配合物,因此在工业生产中,常将EDTA作为掩蔽剂。随着EDTA在多个领域的广泛应用,大量的EDTA被排入水体,虽然其自身没有生物毒性,但由于其生物难降解性、无挥发性以及与金属离子的强配合性能,可使原本固定在土壤和水体沉积物中的重金属元素以配合物的形式重新进入水体,促进重金属离子在环境中的迁移。电催化氧化法是处理难降解有机废水的有效方法之一。三维电极法作为电催化氧化法的一种,具有面体比大、传质效果好、电流效率高的特点,在难降解有机物的处理领域有着广阔的前景。本研究采用浸渍法制备了以活性炭(GAC)为载体,以Fe、Mn、 Zn、Ni、Sn、Sb、Ce的氧化物及复合氧化物为催化活性组分的负载型粒子电极。以EDTA模拟废水为目标污染物,研究了不同负载型粒子电极的电催化活性和稳定性,并利用SEM、EDS、XRD等技术对负载型粒子电极的表面形貌和晶体结构进行了表征。结果表明,Sn-Sb-Ce/GAC粒子电极的电催化活性最高,且具有较好的稳定性。研究了Sn-Sb-Ce/GAC粒子电极和活性炭颗粒对EDTA的吸附性能。吉布斯自由能的变化表明EDTA在两种粒子电极上的吸附是自发进行的,随温度升高吸附力逐渐增大。两种粒子电极的表面吸附位点的数量相近,但Sn-Sb-Ce/GAC粒子电极与EDTA之间的作用力更强。EDTA在Sn-Sb-Ce/GAC粒子电极上的等量吸附晗比GAC更高,与EDTA之间存在配位基交换力的作用。研究了Sn-Sb-Ce/GAC粒子电极处理EDTA废水的工艺条件。浸渍液中的n(Ce):n(Sn)=3:50时,Sn-Sb-Ce/GAC粒子电极电催化活性最高,且稳定性良好。在进水速度为150mL/min,电流强度为200mA,电导率为1.5mS/cm, pH值为4.8,反应温度为25℃的条件下降解120min,TOC的去除率在75%以上。通过加入羟基自由基清除剂叔丁醇,验证了处理废水的过程中-OH的存在。