【摘 要】
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随着全球工业化的不断发展,对传统化石能源材料的严重依赖以及过度开采所带来的环境污染问题日益凸显,能够直接利用自然界中的光能转化为化学能降解有机污染物的光催化技术成为当前研究热点领域之一。在诸多半导体催化材料中,TiO2与Ag/AgCl是当前研究中应用最广泛的紫外光区响应和可见光区响应的光催化半导体材料。目前光催化材料普遍存在太阳光利用率不足、表观量子产不高以及稳定性能不佳等问题,本文通过胶体合成法
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随着全球工业化的不断发展,对传统化石能源材料的严重依赖以及过度开采所带来的环境污染问题日益凸显,能够直接利用自然界中的光能转化为化学能降解有机污染物的光催化技术成为当前研究热点领域之一。在诸多半导体催化材料中,TiO2与Ag/AgCl是当前研究中应用最广泛的紫外光区响应和可见光区响应的光催化半导体材料。目前光催化材料普遍存在太阳光利用率不足、表观量子产不高以及稳定性能不佳等问题,本文通过胶体合成法,成功制备了超小亚纳米团簇TiOx,并将其构建在等离子半导体Ag/AgCl上,最终成功制得可见光范围响应的高效率光催化剂。本文主要研究内容总结如下:（1）利用纳米化手段,使用乙二醇与四氯化钛作为原料,使用胶体合成法制备超小亚纳米团簇TiOx,并将其负载在Ag/AgCl形成复合体。研究结果发现,当可见光辐照时,由于贵金属银具有LSPR效应,银表面产生的光生电子迅速转移至AgCl表面,使得催化剂可响应光范围拓宽至可见光,有效的提高了催化剂太阳光利用率。TiOx与Ag/AgCl之间存在强键合作用,光生电子可通过Ag-Ti键快速转移,有效的抑制了光生电子-空穴对的复合,从而有效提高了体系表观量子产率。（2）通过对催化剂进行XRD、TEM等物相表征,结合XAFS、UV-vis、PL、FTIR、XPS、TOC、LCMS等谱学表征,发现TiOx@Ag/AgCl具有高降解选择性;我们还发现负载TiOx不改变Ag/AgCl的形貌结构,而是有效地提高了全光谱的光吸收能力。AgCl表面的Ag纳米颗粒尺寸不均一,使得LSPR效应可利用光范围更宽,从而提升了催化剂光利用率。随着光照时间的增加,体系金属银的含量呈现先增加后逐渐稳定的趋势,使得催化剂性能在参与循环降解十次后依旧保持优异的光催化活性。通过对催化剂进行自由基清除实验以及电子顺磁共振（ESR）检测最终确定了本体系中主要活性物质为光生空穴。
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