论文部分内容阅读
湿式催化氧化(CWAO)技术由于需要高温高压苛刻的条件,在降解有机废水的应用过程中受到一定的限制,因此本文成功制备钼/类水滑石催化材料和Mo/类石墨烯钼基复合材料,利用过程中产生的具有强氧化性能的自由基,在常温常压温和条件下考察钼基复合材料常温常压催化空气氧化降解染料废水的性能,取得的研究成果如下:(1)成功制备出Mo-Cu-Fe-O新型复合催化材料,利用X射线衍射,氢气程序升温还原,循环伏安法和氧气程序升温脱附等表征手段研究了Mo-Cu-Fe-O材料的结构及氧化还原特性。结果表明Mo6+扩散进入Cu-Fe-O晶格,形成CuMoO4的新晶体相。以阳离子红GTL,结晶紫和酸性红为染料废水的代表,研究常温常压Mo-Cu-Fe-O催化降解染料废水的催化活性及催化机理。在中性条件下对阳离子型染料废水具有良好的催化活性。循环七次使用后发现该样品对阳离子红GTL和酸性红的脱色率分别达到91.5%和92.8%,Mo-Cu-Fe-O催化剂具有较好的循环使用性能。然而对酸性红阴离子型染料废水基本无催化活性,说明此类催化剂对染料废水具有选择性。在常温常压CWAO过程中产生羟基自由基能有效降解阳离子GTL废水,其废水毒性随着反应的进行逐渐减小。(2)回收利用废弃的LDHs吸附剂制得类石墨烯材料作为载体,以过渡金属Mo作为活性组分,采用浸渍法制备了Mo/类石墨烯复合材料,以罗丹明B作为染料模拟废水,考察其在常温常压下湿式催化氧化性能。催化剂的最优制备条件为:以类石墨烯为载体,钼酸铵溶液为浸渍液,在浸渍浓度为2 mol/L,焙烧温度为400℃,焙烧时间为3 h。最佳制备条件下合成的催化剂湿式催化氧化降解20mg/L的罗丹明B染料废水,催化剂投加量为0.25g/L,反应20min后,染料脱色率达到85.0%。通过控制不同的反应条件,探讨了在不同反应条件下Mo/类石墨烯复合材料降解有机废水效果,研究染料浓度对处理效果的影响,催化剂用量对处理效果的影响,曝气量对处理效果的影响。当催化剂投加量为0.25 g/L时,反应速率最大;曝气量在一定程度上影响罗丹明B湿式催化氧化效果,当曝气量为13.5L/min时,罗丹明B脱色率最高;在酸性条件下更有利于催化降解;反应温度在45℃时,催化剂具有较高的催化活性,反应30 min,染料脱色率可达到85.5%。常温常压下湿式催化氧化过程中的最优处理条件为:反应温度为45℃,模拟染料废水pH值为3,催化剂的投加量为0.25g/L,曝气量为13.5L/min,在此条件下,罗丹明B脱色率达到100%。