【摘 要】
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近年来,我国提出的“双碳”目标呼吁各行各业都要减少二氧化碳的排放,这对传统的石油能源领域提出更加严格的要求。为实现能源利用的低碳化、无碳化,发展氢能等更加清洁的能源迫在眉睫。而液态有机氢载体（如甲苯、二苄基甲苯、N-乙基咔唑等储氢体系）作为一种新型的储氢形式比传统的储氢方式（高压钢瓶储氢、低温液态储氢等）更为便捷与安全,有利于氢能的发展与大规模利用。但现有的液态储氢催化剂都是以负载型的金属纳米颗粒
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近年来,我国提出的“双碳”目标呼吁各行各业都要减少二氧化碳的排放,这对传统的石油能源领域提出更加严格的要求。为实现能源利用的低碳化、无碳化,发展氢能等更加清洁的能源迫在眉睫。而液态有机氢载体（如甲苯、二苄基甲苯、N-乙基咔唑等储氢体系）作为一种新型的储氢形式比传统的储氢方式（高压钢瓶储氢、低温液态储氢等）更为便捷与安全,有利于氢能的发展与大规模利用。但现有的液态储氢催化剂都是以负载型的金属纳米颗粒为主,由于加氢、脱氢反应都是在金属纳米颗粒的表面发生,金属纳米颗粒的内部原子没有参与反应,致使金属原子的利用率相对较低。同时在高温条件下的脱氢反应中,金属粒子容易发生团聚进一步导致催化剂失活。因此,如何制备稳定、高效、高原子利用率的催化剂受到了广泛的关注。单原子催化剂（SACs）因其独特的电子特性、最大化的原子利用效率以及作为多相催化和均相催化之间桥梁的潜力而受到越来越多的关注。然而,对于需要具有多个原子的指定金属态或具有金属-金属键的表面位点的反应,SACs可能具有有限的优势甚至受限的应用。作为SACs概念的维度扩展,完全暴露的团簇催化剂（FECCs）提供了由金属原子集合形成的多种表面位点,用于吸附和转化反应物/中间体。更重要的是,FECCs具有最大化原子利用效率的优势,活性中心的每一个金属原子都能作为活性位点来参与催化反应。FECCs的几何形状和电子结构不同于块状纳米颗粒或SACs,除了与块状金属颗粒催化剂相比电子结构的差异外,FECCs与单原子催化剂的不同之处在于存在金属-金属键和具有多个金属原子的活性催化位点,在催化中表现出独特的行为。但金属粒子表面暴露的原子数量往往伴随着尺寸的降低而相应增加,并且表面能也逐渐增大,这就导致原子级分散的FECCs催化剂在合成和应用过程中更容易聚集成大的金属颗粒或者更大的团簇。因此需要借助一些策略来合成高效稳定的原子级分散金属催化剂。基于此,本论文利用表面富缺陷的纳米金刚石-石墨烯ND@G作为载体,利用其富缺陷的石墨烯表层来锚定金属原子,通过简单的沉积-沉淀法制备原子级分散的Pd基和Ru基催化剂,并对其进行了甲苯加氢的催化性能测试,探究原子级分散的Pd基和Ru基催化剂在液态储氢领域中的表现和应用。本论文的研究内容主要有以下两个部分:（1）采用沉积-沉淀的方法,调节金属Pd的负载量,在ND@G载体上合成两种不同结构的原子级分散Pd基催化剂,单原子01Pd/ND@G催化剂和全暴露团簇05Pd/ND@G催化剂,同时通过浸渍法合成了颗粒的05Pd-IM/ND@G催化剂作为对比样品。利用球差电镜、同步辐射等表征手段证实成功合成了原子级分散的Pd物种。三种不同尺寸的Pd基催化剂在甲苯加氢反应中的催化活性有着明显差异,从单原子Pd、团簇Pd到颗粒Pd,其甲苯加氢的活性呈现出一种火山型曲线的变化趋势,在测试条件下,单原子01Pd/ND@G催化剂上并没有发生甲苯加氢反应,团簇05Pd/ND@G催化剂在三者中表现出最高的催化活性。从底物甲苯在催化剂上的吸脱附角度分析了这种活性差异与催化剂上Pd物种的贫富电子状态有关。通过对三种Pd基催化剂的催化甲苯加氢性能研究,构建了原子尺度上的催化活性与尺寸分布的结构-性能关系,为进一步研究设计高效的甲苯加氢催化剂提供了很好的理论依据。（2）利用沉积-沉淀方法合成了不同的原子级分散的Ru基催化剂（01Ru/ND@G和05Ru/ND@G）,并合成了颗粒的05Ru-IM/ND@G作为对比,都用于催化甲苯加氢性能测试。三种催化剂的催化活性同样满足火山型曲线的分布,全暴露的团簇催化剂05Ru/ND@G表现出了优异的催化加氢性能,远高于单原子的01Ru/ND@G和颗粒的05Ru-IM/ND@G。与其它贵金属催化剂相比,05Ru/ND@G催化剂其活性、稳定性以及在相对温和条件下的适用性,都具有显著的优势。研究结果不仅进一步印证了亚纳米尺度下原子级分散金属催化剂在甲苯加氢反应中催化活性与金属尺寸的结构-性能构效关系,也推进了原子级分散催化剂在催化液态储氢领域中进一步的发展与应用。
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