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橄榄石结构的LiMPO4(M=Fe、Mn)材料因具有安全、稳定、低价、环保等优点，可望成为新一代的锂离子电池正极材料。LiMnyFe1-yPO4因具有优良的电化学性能，且存在一个4.1V电位平台，较LiFePO4具有更高的能量密度，较LiMnPO4具有更好的电化学性能，而备受关注。本论文采用传统固相法（两段烧结法）和“低温固相/水热反应”法两种工艺合成了LiMnyFe1-yPO4/C材料，采用TG-DT、XRD、SEM、TEM、充放电曲线、CV曲线以及EIS等分析检测手段，研究了两段烧结法工艺条件对LiMnyFe1-yPO4/C材料的影响，“低温固相/水热”法中的不同参数以及Mn含量对LiMnyFe1-yPO4/C材料的影响。主要结论如下: (1)以FeC2O4·2H2O，NH4H2PO4，Li2CO3，MnCO3以及蔗糖为原料，采用传统的固相法（两段烧结法）合成了纯相的LiMn0.4Fe0.6PO4/C材料。在合LiMn0.4Fe0.6PO4/C的过程中，反应物的分解以及各反应物之间发生的化学反应主要发生在425℃前。当预处理时间为4h时，500℃下能得到纯橄榄石结构的样品。LiMn0.4Fe0.6PO4/C的电化学性能较LiMn0.4Fe0.6PO4有明显提高。500℃下预处理得到的LiMn0.4Fe0.6PO4/C在0.1C下的首次放电容量较高，0.5C下的可逆容与预处理温度为300℃、400℃所得的产品相差不大。 (2)采用“低温固相/水热反应”法制备出了纯相LiMn0.4Fe0.6PO4/C材料。所得的LiMn0.4Fe0.6PO4/C，SEM与TEM分析表明晶粒尺寸在250nm左右;在0.1C和0.5C下的首次放电容量为160 mAhg-1和143mAhg-1，0.5C下50次循环后的容量仍保持在133 mAhg-1左右。低温固相反应温度，水热处理温度以及添加有机碳源蔗糖的工艺均对LiMn0.4Fe0.6PO4/C的颗粒形貌和电化学性能有较大的影响。较佳的工艺为“低温固相/水热”法的制备工艺为“400℃煅烧4h+180℃水热处理18h+添加蔗糖+700℃进行3h碳包覆处理”，所得的LiMn0.4Fe0.6PO4/C在0.1C下的可逆容量为162 mAhg-1，0.5C下50次循环后的容量仍保持在137 mAhg-1左右。 (3)采用“低温固相法与水热反应”法能制备出一系列纯物相的LiMnyFe1-yPO4/C材料;LiMnyFe1-yPO4/C晶体的点阵常数遵循着维加德定律。随着Mn含量的增加，Fe3+/Fe2+电对的平均峰电位缓慢增大，Mn3+/ Mn2+电对的平均峰电位恒定在4.05V左右。室温下，LiMn0.4Fe0.6PO4在0.1C下的放电克容量较高，为153 mAhg-1。当y≥0.5时，Nyquist图谱中存在反映SEI膜特性的半圆环，Li+在LiMnyFe1-yPO4/C中的扩散系数随Mn含量的不同而不同。 研究表明“低温固相/水热反应”法能够制备出性能优异的LiMnyFe1-yPO4/C材料，具有良好的产业化前景。