孟加拉西南部全新世冲积含水层中砷的富集与迁移过程研究

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地下水砷(As)异常是饮用水的主要威胁之一,由于广泛分布,已成为全球关注的热点问题。地下水砷异常在孟加拉国已成为严重的环境地质和危害公共健康问题之一。据报道,孟加拉国饮水型地下水砷中毒常是世界范围内人口密度最高的砷中毒事件。在孟加拉国,高砷地下水(>10μg/L)常发生在全新世冲积含水层。论文的主要研究目的是通过对孟加拉西南部全新世冲积含水层地下水的水化学特征和水文地球化学演化过程及其对As迁移富集过程的主控因素分析,揭示区域高砷地下水的形成机理,并与中国北方大同盆地的高砷地下水水化学特征及形成机理进行了对比分析,指出其异同点。本次研究,共在孟加拉西南部采集78个井深范围为21113m的地下水样品(2015年50个,2017年28个),进行主要离子、微量元素分析及氢氧同位素分析。在此基础上,借助多元统计分析,如层次聚类分析(HCA)和因子分析(FA),识别沉积含水层中地下水形成的主要水文地球化学过程及影响砷迁移富集的主要控制因素。研究结果表明,孟加拉西南部2015年采集的50个地下水样品As浓度范围为6.05590.7μg/L,平均值为58.31μg/L,约82%的样品含砷超过10μg/L。高As地下水主要集中在浅层含水层,与地下水赋存的还原环境有关。而2017年采集的28个样品,分别有78.6%(22个样品)和60.7%(17个样品)品超过WHO饮用水推荐值(10μg/L)和孟加拉饮用水标准(50μg/L)。孟加拉国西南部地下水系统中As的迁移释放过程较为活跃。地下水中微量元素Si,B,Mn,Sr,Se,Ba,Fe,Cd,Pb,F,U,Ni,Li和Cr的浓度在安全范围内。高砷地下水呈弱碱性pH值,HCO3-含量适中,EC和总溶解固体(TDS)含量较高,NO3-,K+,Cl-和SO42-浓度较低。水化学类型以Ca·Mg-HCO3型水为主,与其他干旱地区的高砷含水层地下水主要呈Na-HCO3型不同。重同位素和低浓度的Cl-地下水表明,地下水主要接受大气降水补给。一些深部地下水中较重的δ18O显示,浅层含水层和深层地下水存在密切的水力联系,水交替频繁。Cl-和δ18O的关系证实,蒸发是地下水排放的主要途径之一。由生物地球化学反应引起的偏碱性及还原环境是含水层中砷迁移释放的关键控制因素。pH值的升高以及As和HCO3-的竞争吸附在含水层砷迁移中起着至关重要的作用。此外,As与Si的正相关性表明As在生物地球化学环境下运移。MnOOH的还原性溶解促使溶解性As释放,如SO42-和黄铁矿氧化,这些均可作为As在地下水中释放的主要机制之一。Mn(IV)氢氧化物还原性溶解也促进了孟加拉国西南部地下水中As的迁移过程。在还原条件下,As由棕色粘土和灰色砂层沉积物释放进入地下水。来自灌溉回水和地表冲刷淋滤是As重新活动的潜在因素。低含量Fe表明Fe和As的释放在该地区的沉积含水层中不存在协同关系。过度开采地下水和竞争性离子交换过程也可引起含水层中砷的释放。环境同位素(δ18O和δ2H)证实,蒸发浓缩作用在地下水中As的富集过程中并未发挥重要作用。此外,根据从中国大同盆地采集的83个地下水样的水化学分析,论文还对中国大同盆地和孟加拉国西南部高砷地下水的水化学特征和形成机制进行了对比研究。大同盆地的高As地下水主要分布于盆地中部地势低洼的地带,由全新世冲积层和湖积层组成。地下水中As的浓度范围为0.31452μg/L,富集深度主要为在2045 m之间。高As地下水主要是Na-HCO3型水,具有较高的pH值,高Na+,低Ca2+,SO42-和NO3-以及中等TDS的特征。碱性和还原性地下环境促进沉积含水层中As的释放。As在含水层中的释放和分布是由于As携带的结晶铁(Fe)/氢氧化物的减少和有机物的氧化而产生的。
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