多氮杂环配体与过渡金属有机酸盐构筑的配合物的研究

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利用分子识别和分子组装原理来设计和构筑具有新颖结构的配位超分子,尤其是配位聚合物或超分子聚合物是当今化学、材料、医学和生物学等领域的前沿和热点课题,这不仅在于对此类课题的研究将有利于获得分子实体之间通过共价键和非共价键作用进行组装、缠绕、甚至拓扑结构连结等有利信息,更重要的是其所具有的特殊物理和化学性质,及在光、电、磁、催化、分子识别、吸附、离子交换、气体储存、生物活性等领域展现出潜在的应用前景。目前研究表明,合理设计和选取特定的有机构建基元,并运用特定的组装策略构筑目标配合物,是合成的关键,也是该领域极具挑战性的难课题之一。本文通过具有生物活性的配体2-(2’-吡啶)苯并咪唑(Hpb)和两个吡啶胺配体2,6-(二-(2-吡啶氨基))吡啶(tpda)、二[6-(2-吡啶胺)吡啶-2-吡啶基】胺(teptra)与有机单酸、多酸及羟基多元羧酸在不同条件下反应,合成得到16个化合物:Hpb(1)、[Cu4(pb)4(cro)4(MeOH)2]·2MeOH (2)、[Cu2(pb)(Hpb)(mac)3(MeOH)] (3)、[Cu(Hpb)(acr)2(H2O)] (4)、{[Cu(Hpb)(mal)]·H2O}n(5)、[Cu(Hpb)2(NO3)]·NO3(6)、[Co(bpdc)(Hpb)(H2O)]n (7)、tpda (8)、[Cu(tpda)(fum)(H2O)] (9)、[Ni(tpda)2]·(mal)·(H2O)(10)、[Ni(tpda)2]·(NO32(11)、{[Co(bpdc)(tpda)]·1.5H2O}n(12)、{[Co(HCOO)3]·2.5H2O}n (13)、[Cu(teptra)(dhbd)]·CH3OH (14)、[Cu(teptra)(mac)]·mac(15)、[Co(phen)3]·(Hhbd)·H2O(16)。对所合成的化合物进行了单晶结构测试和分析,运用元素分析、红外光谱、紫外光谱、荧光光谱、热分析、循环伏安、变温磁化率等技术进行了谱学表征和性能研究。结果表明,配体Hpb(1)在配合物中存在两种状态:中性和去质子化。在与双核笼结构的不饱和有机酸铜键合后,所得的配合物2、3、4、5的结构却发生变化,不同于有机单酸金属源的结构。配体tpda(8)和teptra都具有(微)螺旋结构,并有较大的空间位阻,其所形成的多维超分子配合物9、10、11、14、15是通过配位键、氢键和π-π堆积协同作用构筑的。有趣的是,配合物7和12在水热条件下得到4,4’-联苯二甲酸以不同方式桥联的一维聚合物链,由于分别引入不同的封端配体Hpb和tpda,形成了不同的拓扑结构,前者为包含氢键网穿插的假的锁烃类超分子配合物,后者为具有开放式隧道的三维超分子结构。最值得注意的是配合物13,将配合物12中的4,4’-联苯二甲酸替换为对苯二甲酸就得到了令人意想不到的结构:由甲
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