Fe-Mn系催化剂烧结烟气脱二噁英的性能研究

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二噁英由于具有剧毒性并对环境和人类健康具有极大威胁,引起了国际和社会的广泛重视和关注。随着钢产量的逐年上升,铁矿石烧结过程中产生的二噁英污染也随之愈发严重。其中选择性催化降解技术能够有效减少烧结烟气中二噁英的排放量。目前,由于烧结烟气温度较低(100-150℃),急需开发高效低温脱二噁英催化剂。本文以MnOx和Fe2O3为主要活性成分,制备了复合Fe-Mn催化剂,考察了催化剂催化氧化二噁英效果。研究不同制备方法、不同共沉淀剂、铁锰含量比,以及催化反应条件对Fe-Mn催化剂脱除二噁英效率的影响。研究结果表明,采用草酸共沉淀法、铁锰比为1:4制备的Fe-Mn催化剂在反应空速15000h-1、氧气含量为10%的反应条件下对催化降解二噁英具有较高的催化氧化二噁英效率。Fe-Mn催化剂中Mn4+对催化氧化反应具有积极作用,增加了催化剂表面的活性氧数量,提高了脱除二噁英效率。400℃时,Fe-Mn催化剂对二噁英的降解率达92.7%左右。由于Ce具有优秀的氧化还原性能,因此在Fe-Mn催化剂中掺杂了Ce O2。研究Ce的含量对Ce-Fe-Mn催化剂催化氧化二噁英性能的影响。结果表明,掺杂5%Ce制备的Ce(5%)-Fe-Mn催化剂具有良好的催化氧化二噁英效率。Ce掺杂不仅增大催化剂的比表面积,还增加了氧空位,有利于氧的迁移率,Ce4+易于氧化Mnx+和Fex+,从而提高了Mn3O4和Fe2O3的还原活性,提高了催化剂催化活性。Ce-Fe-Mn催化剂的焙烧温度影响二噁英脱除效率。Mn3O4相在较低的焙烧温度(<400℃)下形成,引入了更多的化学吸附氧。研究表明,焙烧温度为的Ce-Fe-Mn-300和焙烧温度为400℃的Ce-Fe-Mn-400具有较好的催化氧化二噁英性能,这主要是由于高比表面积、Mn3O4相以及Ce的掺杂。但随着焙烧温度的升高,催化氧化二噁英的催化剂性能下降,这可能是焙烧温度为500℃的Ce-Fe-Mn-500催化剂中Mn2O3相形成的原因,导致化学吸附氧的比表面积和浓度下降。因此,焙烧温度400℃制备的Ce-Fe-Mn-400具有较高的催化氧化二噁英效率。在反应温度为250℃时,Ce-Fe-Mn-400催化剂对二噁英的降解率达到99%。
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