2011年3月东日本地区发生里氏9.0级大地震，引发的巨大海啸导致福岛第一核电站严重损毁，大量放射性铯和一定量钚泄漏到环境中，对周边大气、陆地和海洋均造成不同程度的污染。福岛核事故后，环境样品中放射性铯和钚的污染源指纹识别和浓度测定是核事故分级和后果评价的重要依据，也是环境污染修复的基础。从辐射防护角度而言，分析福岛核电站周边环境样品中放射性铯和钚的同位素组成和活度对于评价其潜在辐射性和生物毒性具有重要意义。此外，铯和钚也被广泛应用于示踪土壤侵蚀、海陆交互作用以及沉积年代学等领域。目前，环境样品中钚同位素测试分析方法相对成熟和稳定，但是放射性铯同位素(135Cs、137Cs)，尤其是135Cs活度和135Cs/137Cs原子比的测试分析还存在一定挑战。由于135Cs拥有较长的半衰期(2.3×106年)，β衰变过程所释放的低能量使得放射性计数法无法获取其活度。近年来，质谱测量技术的快速发展使135Cs的分析测定成为可能，但质谱技术依然面临严重的同重素和多原子离子等诸多干扰，这极大限制了其在核事故安全评价和环境示踪方面的应用研究。　　在此背景下，本论文基于电感耦合等离子串联质谱(ICP-MS/MS)和扇形场电感耦合等离子质谱(SF-ICP-MS)技术，建立了环境样品中铯(135Cs、137Cs)和钚(239Pu、240Pu)同时分析测定方法。该分析方法对于高度污染的福岛环境样品可以准确测定，但对于全球大气沉降来源低水平铯同位素难以精确测量。鉴于此，对该分析方法加以完善和改进，在提高ICP-MS/MS灵敏度的前提条件下，通过采用阴阳离子交换结合萃取色谱法，成功实现了对全球大气来源痕量(20Bq/kg)铯同位素的准确测量。最后运用本论文开发的分析方法，对福岛及周边环境样品（河流悬浮颗粒物、湖泊沉积物和海水）中铯和钚同位素进行测试分析，分别探讨了铯和钚同位素的源项、空间分布特征以及其迁移行为。本论文的研究结论可简要概括为以下几个方面:　　(1)采用磷钼酸铵(AMP)和Fe(OH)3共沉淀法分别预浓缩河流悬浮颗粒物中的铯(135Cs、137Cs)和钚(239Pu、240Pu)，铯同位素化学分离选择2mLAG MP-1M和2mL AG50WX8串联离子交换树脂柱，钚同位素分离采用传统的AG1X8(2mL)和AG MP-1M(2mL)两步阴离子交换色谱;经过有效的化学分离和提纯，铯同位素分析时干扰元素Ba、Sb和Sn的去污系数均达104，钚同位素分析时干扰元素U的去污系数高达106，有效去除了对铯和钚质谱测量的干扰。标准参考物质IAEA-soil-6和IAEA-375的分析结果证明了两核素同时分析测定的可行性和准确性。　　(2)通过将高效进样系统(APEX-Q)与ICP-MS/MS测量系统结合，仪器分析的灵敏度比此前提高了近10倍。在上述135Cs和137Cs分离方法的基础上加以改进，通过增加AG50WX8(10.5mL)阳离子交换柱的体积(10.5mL)和长度(21cm)以有效分离标准参考物质中的基质元素，同时用2mL Sr萃取树脂进一步除干扰元素Ba。采用本分析方法分离10-40g土壤等环境样品时，基质元素A1、Ca、K、Mg、Na以及Si的去污系数高达104-107，干扰元素Ba(105-106)、Mo(106-107)、Sb(104-106)和Sn(104-105)的去污系数亦非常高;放射性铯分析方法的检出限低至0.002pg。通过分析不同种类的标准参考物质来证明这套铯同位素分析方法的准确性和实用性。报道了基于ICP-MS技术准确测定全球大气沉降来源135Cs的活度和135Cs/137Cs原子比值（平均值为2.58±0.37）。　　(3)福岛地区河流悬浮颗粒物中135Cs/137Cs原子比值（0.329-0.391）与福岛核事故释放的135Cs/137Cs原子比值(0.333-0.375)范围一致，悬浮颗粒物中137Cs比活度(23.4-152Bq/g)也明显高于核事故前的背景值(0.1Bq/g)，结果表明放射性铯主要来自福岛核事故，且证明这部分铯在沉降后通过地表径流发生了水平迁移。135Cs/137Cs原子比空间分布特征表明核电站西北方向沉降的放射性铯源自核电站的二号反应堆，而东边靠近沿海一侧沉降的放射性铯主要来自一号反应堆。研究区河流悬浮颗粒物中239+240Pu比活度在0.085-0.330Bq/kg之间，与核事故之前日本土壤中239+240Pu比活度(0.004-4.31Bq/kg)范围一致;240Pu/239Pu原子比值(0.182-0.199)在很小的范围内变化，并且与全球大气沉降值（约0.18）相当。因此推断全球大气沉降为河流悬浮颗粒物中钚同位素的主要来源，而由福岛核事故引起的钚污染可忽略不计。　　(4)福岛核电站附近印旙沼湖泊沉积柱样中134Cs/137Cs活度比范围为0.67-1.52，表明放射性Cs主要来自福岛核事故（134Cs/137Cs为1）（衰变校正至2011年3月11日）。137Cs比活度总体在2-880Bq/kg之间，在沉积柱样表层0-6cm范围内明显存在一个混合层。沉积柱样中137Cs总量为2.1-3.8×104Bq/m2，表明该湖泊沉积物中福岛来源放射性铯的输入大于输出，大部分放射性铯通过粒子清除作用快速沉降至湖底，导致放射性铯在湖泊中积累。沉积柱样中239+240Pu比活度范围分别为0.001-0.307Bq/kg，240Pu/239Pu原子比值范围为0.161-0.210，表明全球大气沉降仍然是印旙沼沉积物中钚同位素的主要来源，由核事故导致沉积物的钚污染则忽略不计。在239+240Pu比活度剖面中未观察到明显峰值，在长期沉积混合及扩散等过程综合作用下，使得上世纪60年代初期沉降的大部分钚同位素相对均匀的分布在0-16cm。另外，注意到239+240Pu和137Cs比活度剖面具有不同的垂直分布特征，主要原因是来源和沉降时间不同，因此可以利用早期沉降的钚预测未来放射性铯在沉积物中的迁移行为。　　(5)福岛核事故后，核电站周边(30-200km)表层海水中239+240Pu浓度(0.78-2.86mBq/m3)与核事故前的背景水平（＜12mBq/m3=相当，240Pu/239Pu原子比（0.199-0.235）结果表明其主要来源为全球大气沉降和美国太平洋核试验，福岛核事故对周边海洋环境没有造成明显的钚污染，但对海洋环境的铯同位素污染明显。当前核电站内存放有大量放射性废液以及其他的放射性废弃物，对于西北太平洋仍然是一个不可忽视的潜在污染源。因此，有必要持续监测福岛核电站周边海水中钚和铯同位素的组成和浓度。