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磁性粒子的独特性质引起了科研工作者的巨大兴趣,随着单分散、表面性质可控的磁性粒子合成方法及其表面功能化技术的日臻成熟,磁性粒子已广泛应用于分析分离及生物医学领域。本论文利用磁性粒子尺寸可控、可磁力操纵的特性,将不同方法合成的磁性粒子用于细菌捕获和金属离子在线富集。本论文的主要内容与创新点如下:
(1)利用氨基功能化磁性纳米粒子与细菌间强烈的静电吸附作用,发展了一种简单、快速、经济、高效的捕获和去除致病菌的方法。采用共沉淀法合成的Fe3O4磁性纳米粒子,氨基功能化后无需再修饰任何亲和生物分子,即可用于致病菌的捕获和去除。磁性纳米粒子表面的氨基对8种革兰氏阳性和革兰氏阴性细菌均具有强烈的吸附作用。在介导磁性纳米粒子与细菌间的快速、有效的相互作用中,磁性纳米粒子的用量、磷酸缓冲溶液pH、离子强度有重要影响。氨基功能化磁性纳米粒子能够从水样、饮料、尿样中迅速去除致病菌,效率达88.5%~99.1%。与抗体等生物分子功能化的磁性纳米粒子相比,氨基功能化磁性纳米粒子特异性(选择性)较低,但更利于去除更多种类的细菌。
(2)磁性粒子作为固相萃取剂通常采用离线模式进行目标物的富集,我们采用磁固定磁性微球作为吸附剂,实现了流动注射在线固相萃取-电感耦合等离子质谱(FI-ICPMS)对水中的痕量铬的形态分析。采用溶剂热法合成的Fe3O4磁性微球,具有高饱和磁感应强度,利用管状钕铁硼永磁铁,无需柱塞即可将氨基功能化的磁性微球磁固定在编结反应器中作为吸附预富集材料,控制不同的pH条件(无需任何氧化和还原过程)可实现对Cr(Ⅲ)和Cr(Ⅵ)的选择性富集测定。在线固相微萃取2.4mL样品,Cr(Ⅲ)和Cr(Ⅵ)的增感因子分别为96和47,检出限分别为1.5ng L-1和2.1ng L-1,样品通量为23h-1。对100ng L-1的Cr(Ⅲ)和Cr(Ⅵ)11次重复测定精密度分别为1.9%和4.5%。此方法已成功应用于饮用水中Cr(Ⅲ)和Cr(Ⅵ)的形态分析测定。
(3)在编结反应器中磁固定巯基功能化的磁性微球作为在线置换固相萃取吸附剂,通过FI-ICPMS联用技术,实现对复杂基质中痕量贵金属Ru、Rh、Pd、Pt、Ir和Au选择性置换吸附和无干扰检测。在线置换固相萃取2.7mL样品,六种贵金属的增感因子为32~46,检出限为1.7~2.5ng L-1,样品通量为20h-1。对30ng L-1的6种贵金属11次重复测定标准偏差为1.2%~2.1%。此方法已成功应用于两种矿石标准物质中痕量贵金属的选择性测定。