进入21世纪以来,人类越来越发现自身面临着两大主要挑战:一是能源短缺问题,二是环境污染问题,这两个问题的存在已经严重制约了工业社会的长期性发展。出于自救目的,我们有必要寻找一种绿色的、可再生的新型能源来满足社会日益发展的需要,同时在发展过程中还应避免对环境造成污染。光催化技术有望解决人类当前所面临的困难,不仅是因为太阳能分布广、廉价易得、取之不尽,而且它还可以将太阳能转变为诸如氢能、电能以及化学能等其他形式的能量。2009年以来,一种新颖的半导体材料——石墨相氮化碳(g-C3N4)越来越受到研究者的关注。它拥有许多独特的性能,如合适的禁带宽度,安全无毒、物理化学稳定性高以及易于简单合成等等。然而,因为诸如有限的可见光吸收能力、光生电子空穴对易发生简单复合等等因素的制约,g-C3N4在实际生活中的应用还有很长一段路要走。为了解决上述问题,我们课题组采用了元素掺杂以及构建异质结构等方法来对g-C3N4进行改性,改性前后样品的光催化性能通过光催化分解水产氢实验来进行比较。与此同时,结合表征和实验数据,我们还尝试解释了光催化反应过程中载流子的分离、转移及反应机理。本论文的具体研究内容如下:1.在第二章中,我们用一锅煮法通过直接煅烧尿素和4-(二苯基膦)苯甲酸(4-DPPBA)的混合物成功将一系列不同量的磷(P)原子引入到了 g-C3N4的骨架中去。改性之后,P元素掺杂的g-C3N4(PCN)显示出了较好的光学性能和电学性能。在可见光的照射下,PCN-5(4-DPPBA加入量为5wt%时)拥有最优的产氢速率,其数值高达2610.80 μmol h-1 g-1,几乎是纯g-C3N4的10倍(265.00μmol h-1 g-1)。改性后的PCN样品光催化活性的提升应该归功于这样一个事实:与C原子相比,P原子有多余的价电子,因而它作为一个电子给予体能快速的捕获光生空穴从而抑制其与光生电子的简单复合,而剩余下来的电子则会迁移到催化剂的表面并参与还原水的反应。为了详细描述这一过程,我们提出了一个可能的机理图。此外,PCN样品拥有较好的理化稳定性,在持续20小时的循环实验后期仍然能维持较高的光催化活性。我们的这项工作为探究太阳光能转变为燃料的应用开发提供了一点思路。2.在第三章中,我们采用温和的两步法设计并合成了一种新型的Z-型异质结——g-C3N4/Ag/CoTPP三元复合材料。首先,Ag纳米线与CoTPP·+通过氧化还原反应生成Ag/CoTPP复合材料;之后,在水溶液中该复合材料通过与g-C3N4简单磁力搅拌而沉积到后者的表面上。实验表明,g-C3N4和Ag/CoTPP之间存在的协同作用有效地限制了光生载流子快速简单复合,因而改善了样品在催化实验中的性能。在可见光照射下,g-C3N4和CoTPP均能被激发;之后,g-C3N4导带(CB)上的电子通过Ag纳米线与CoTPP价带(VB)上的空穴相结合,同时,将还原性更强的电子和氧化性更强的空穴分别留在了 CoTPP的CB和g-C3N4的VB上。与未经处理的纯g-C3N4相比,改性后最优样品的产氢效率几乎是前者的77倍。此外,最优样品的可重用性也经过循环性实验得到了验证。最后,基于所得的表征结果与分析,我们提出了一个可能的机理用于描绘光催化过程。