飞秒超快光谱技术为人们提供了研究超快时域内各种物理化学现象的有力手段，其在物理、化学、生物等领域的应用导致了一些全新交叉学科研究方向的诞生。本论文介绍了作者在攻读博士学位期间，利用飞秒光谱技术，在三阶非线性光学和噻菁染料分子激发态动力学领域中的研究工作。 论文主体内容简要介绍如下： 第一部分，即论文第一章，首先介绍了超短脉冲的发展历史，以及在此基础上诞生的各种超快光谱学技术。然后，我们着重介绍了本论文研究课题方向—三阶非线性光学和分子激发态动力学研究的意义，原理，以及相应的实验研究手段——飞秒光克尔和荧光上转换光谱技术。 第二部分，包括论文第二章，第三章，介绍了我们利用飞秒光克尔技术在三阶非线性光学领域的研究工作。首先，我们研究了在GeS2-Ga2S3硫系玻璃体系中引入重金属Cd2+离子后超快非线性光学性质的变化。根据经验，重金属阳离子容易受到外界光场极化，但是，实验发现重金属阳离子并不能增强硫系玻璃非线性光学性质。我们分析了硫系玻璃体系微观结构与其超快三阶非线性光学性质的关系，明确了硫系玻璃超快三阶非线性响应主要来自于构成玻璃网络的[GeS4]([GaS4])四面体结构单元，即硫系玻璃网络的共价键性对于体系非线性起着决定性作用。此外，我们研究了碳纳米管的自组装聚集行为对碳管体系超快三阶非线性光学性质的影响，发现碳管聚集体中π电子等离子体振荡运动对其三阶非线性响应有明显的抑制作用。最后，我们还研究了碳纳米管/共轭聚合物形成的自组装超分子体系的超快非线性光学响应，发现碳管分子与共轭聚合物之间存在的π-π相互作用可以显著地增强体系的三阶光学非线性。 第三部分，即论文第四章。介绍了我们利用飞秒荧光上转换技术在菁染料激发态动力学领域的研究工作。我们对3，3’-二(3-磺丙基)-5，5’-甲氧基-噻菁三乙胺盐染料分子进行的瞬态荧光研究证明了其无辐射双指数弛豫行为，根据对弛豫速率的分析，我们认定无辐射双指数分别对应亚皮秒的扭转异构弛豫和皮秒尺度的分子内振动弛豫。这个结果说明了振动无辐射弛豫在菁染料异构反应动力学中起着重要的作用。进一步的，我们研究了噻菁染料与β-CD的包结物瞬态荧光，通过双指数无辐射弛豫通道的竞争机制，合理的解释了染料包结物的稳态荧光淬灭现象。