【摘 要】
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柴油机排放的碳烟颗粒物对大气环境和人类健康危害巨大。使用含氧替代燃料既能代替部分化石燃油,也能有效降低碳烟等污染物的排放。燃油组分的改变对碳烟的理化特性影响很大,而碳烟理化特性的变化又会影响其氧化反应活性。本文借助透射电子显微镜(TEM)、拉曼光谱仪(Raman)、傅里叶变换红外光谱仪(FTIR)、X射线光电子能谱仪(XPS)和热重分析仪(TGA)等分析技术,开展了柴油机燃用碳酸二甲酯(DMC)/
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柴油机排放的碳烟颗粒物对大气环境和人类健康危害巨大。使用含氧替代燃料既能代替部分化石燃油,也能有效降低碳烟等污染物的排放。燃油组分的改变对碳烟的理化特性影响很大,而碳烟理化特性的变化又会影响其氧化反应活性。本文借助透射电子显微镜(TEM)、拉曼光谱仪(Raman)、傅里叶变换红外光谱仪(FTIR)、X射线光电子能谱仪(XPS)和热重分析仪(TGA)等分析技术,开展了柴油机燃用碳酸二甲酯(DMC)/柴油混合燃料排放碳烟的质量浓度、微观形貌、纳观结构、表面官能团和氧化活性等理化特性的研究。主要研究成果如下:与纯柴油(D100)相比,发动机燃用DMC/柴油混合燃料能够有效降低碳烟的排放量。在碳烟的物理特性方面,随着柴油中DMC添加量的增加,碳烟团聚体的分形维数(Df)和基本碳粒子直径(dp)呈下降趋势,基本碳粒子的纳观结构更加无序(La更短、d更宽、Tf更大)。然而,拉曼分析结果显示DMC的添加会导致碳烟的石墨化程度加剧。在相同的转速下,负荷的增加会导致D100和DMC/柴油混合燃料碳烟的Df下降和基本碳粒子纳观结构的有序度增加。在1400rpm的转速下,当负荷增大时,dp增加;相反,在2200rpm的转速下,负荷的升高会导致dp下降。在相同的负荷下,随着发动机转速的升高,所有碳烟样品的Df下降,dp增加,纳观结构更加有序。在碳烟颗粒的化学特性方面,柴油中添加DMC会导致碳烟颗粒表面的芳香族C-H官能团含量增加,脂肪族C-H官能团含量下降以及含氧官能团含量和碳原子杂化比(sp~3/sp~2)增大。在相同燃油组分和转速下,负荷的增加会引起碳烟颗粒表面芳香族C-H官能团和脂肪族C-H官能团含量下降,含氧官能团含量上升,碳原子杂化比降低。在相同的负荷条件下,随着发动机转速的升高,芳香族C-H官能团含量上升,脂肪族C-H官能团和含氧官能团含量降低,碳原子杂化比减小。随着DMC添加量的增加,碳烟的氧化反应性逐渐增强。低转速下,负荷的增加使得D100碳烟的氧化反应性得到增强,DMC/柴油碳烟的氧化反应性减弱;而在较高转速下,D100和DMC/柴油碳烟的氧化反应性均随负荷的增加而减弱。相同负荷下,转速的提升则会引起碳烟氧化反应性提高。通过敏感性分析可以发现,碳烟颗粒表面的芳香族C-H官能团含量、碳烟团聚体的分形维数、碳原子杂化比(sp~3/sp~2)和基本碳粒子的纳观结构是决定碳烟氧化反应性的主要因素,而基本碳粒子直径、脂肪族C-H官能团含量、O/C比和含氧官能团含量是决定碳烟氧化反应性的次要因素。
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