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沸石分子筛膜或涂层由于其独特的分子筛分孔道及优异的稳定性而得到广泛应用。实现对分子筛膜或涂层表面润湿性的有效调控对于提高其应用性能具有重大意义。论文从改善表面自由能和调控表面微结构两个角度出发,以Al-beta和MFI分子筛膜或涂层为例,提出简单且通用的修饰方法优化了分子筛膜或涂层的表面润湿性,并将修饰后的分子筛膜用于醇水分离和有机物/有机物分离中,将制备的超润湿的沸石涂层用于不同油水混合物的分离。
将贻贝仿生化学用于Al-beta分子筛膜的表面修饰。一方面通过聚多巴胺和聚乙烯亚胺共沉积技术实现Al-beta分子筛膜表面的亲水性修饰。亲水性修饰后的Al-beta分子筛膜对95wt%正丁醇/水溶液的分离因子为420.7,大约为修饰前的21.6倍,且通量由1.42kgm?2h?1增加至1.67kgm?2h?1。另一方面,通过聚多巴胺和十八胺的分步沉积实现了Al-beta分子筛膜表面的疏水性修饰。疏水性修饰后的Al-beta分子筛膜对5wt%正丁醇/水溶液的分离因子增加至100.7,比修饰前提高了76.5倍,相应的渗透通量只降低了19.5%。基于贻贝仿生化学的修饰方法简单可控,可在显著提高分离选择性的同时,获得最小的渗透性损失。
提出了一种基于聚电解质络合物(PECs)的真空–擦除沉积法,使球形PEC纳米粒子在真空抽吸作用下优先沉积在Al-beta分子筛膜的非沸石孔道中,擦除操作可以在Al-beta分子筛膜表面形成超薄均匀的PEC修饰层,从而同时实现Al-beta分子筛膜的缺陷填补和表面亲水性修饰。将修饰后的Al-beta分子筛膜用于MeOH/MTBE的分离,分离因子提高了243.9倍,可达489.8,而通量由9.38kgm?2h?1降低至4.07kgm?2h?1。当与文献中报道的其他沸石膜相比时,修饰后的Al-beta分子筛膜表现出最高的渗透通量和令人满意的分离选择性。该法操作简单,可用于各种分子筛膜的缺陷修饰,为实现分子筛膜的大规模应用提供可能。
首次采用二次生长法在不锈钢网表面制备了超疏水的纯硅beta沸石涂层。提出了聚多巴胺修饰涂晶法,在不锈钢网表面形成均匀且覆盖度高的晶种层。二次水热生长后,具有截角八面体形貌的纯硅beta沸石晶体在不锈钢网表面相互交联构成的微纳粗糙结构,结合纯硅beta沸石本征的疏水性,使不锈钢网负载纯硅beta沸石涂层表现出超疏水/超亲油的表面浸润性,实现了对不同油水混合物的分离。另外,系统考察了不锈钢网负载纯硅beta沸石涂层在极端操作条件下的耐久性和稳定性,并证明了纯硅beta沸石涂层在不锈钢网表面强的附着力。
提出一种低成本且环境友好的方法在稀碱溶液中通过二次生长法于不锈钢网表面制备了超疏水且自清洁的W-MFI沸石涂层。由于W原子在骨架中的掺杂消除了W-MFI沸石涂层表面的硅羟基,故使W-MFI沸石涂层的表面润湿性与Si-MFI沸石涂层完全相反。制备的不锈钢网负载W-MFI沸石涂层对于不同的油水混合物表现出优异的分离性能和良好的耐久性和稳定性。相比于文献报道的其他超疏水的不锈钢网负载的涂层,本文合成的不锈钢网负载W-MFI沸石涂层在保证令人满意的分离效率下,表现出最高的通量和极佳的耐久性,在实际的油水分离中具有广阔的应用前景。同时,该法也可扩展至其他超疏水沸石涂层的制备,进一步扩大沸石涂层的应用范围。
将贻贝仿生化学用于Al-beta分子筛膜的表面修饰。一方面通过聚多巴胺和聚乙烯亚胺共沉积技术实现Al-beta分子筛膜表面的亲水性修饰。亲水性修饰后的Al-beta分子筛膜对95wt%正丁醇/水溶液的分离因子为420.7,大约为修饰前的21.6倍,且通量由1.42kgm?2h?1增加至1.67kgm?2h?1。另一方面,通过聚多巴胺和十八胺的分步沉积实现了Al-beta分子筛膜表面的疏水性修饰。疏水性修饰后的Al-beta分子筛膜对5wt%正丁醇/水溶液的分离因子增加至100.7,比修饰前提高了76.5倍,相应的渗透通量只降低了19.5%。基于贻贝仿生化学的修饰方法简单可控,可在显著提高分离选择性的同时,获得最小的渗透性损失。
提出了一种基于聚电解质络合物(PECs)的真空–擦除沉积法,使球形PEC纳米粒子在真空抽吸作用下优先沉积在Al-beta分子筛膜的非沸石孔道中,擦除操作可以在Al-beta分子筛膜表面形成超薄均匀的PEC修饰层,从而同时实现Al-beta分子筛膜的缺陷填补和表面亲水性修饰。将修饰后的Al-beta分子筛膜用于MeOH/MTBE的分离,分离因子提高了243.9倍,可达489.8,而通量由9.38kgm?2h?1降低至4.07kgm?2h?1。当与文献中报道的其他沸石膜相比时,修饰后的Al-beta分子筛膜表现出最高的渗透通量和令人满意的分离选择性。该法操作简单,可用于各种分子筛膜的缺陷修饰,为实现分子筛膜的大规模应用提供可能。
首次采用二次生长法在不锈钢网表面制备了超疏水的纯硅beta沸石涂层。提出了聚多巴胺修饰涂晶法,在不锈钢网表面形成均匀且覆盖度高的晶种层。二次水热生长后,具有截角八面体形貌的纯硅beta沸石晶体在不锈钢网表面相互交联构成的微纳粗糙结构,结合纯硅beta沸石本征的疏水性,使不锈钢网负载纯硅beta沸石涂层表现出超疏水/超亲油的表面浸润性,实现了对不同油水混合物的分离。另外,系统考察了不锈钢网负载纯硅beta沸石涂层在极端操作条件下的耐久性和稳定性,并证明了纯硅beta沸石涂层在不锈钢网表面强的附着力。
提出一种低成本且环境友好的方法在稀碱溶液中通过二次生长法于不锈钢网表面制备了超疏水且自清洁的W-MFI沸石涂层。由于W原子在骨架中的掺杂消除了W-MFI沸石涂层表面的硅羟基,故使W-MFI沸石涂层的表面润湿性与Si-MFI沸石涂层完全相反。制备的不锈钢网负载W-MFI沸石涂层对于不同的油水混合物表现出优异的分离性能和良好的耐久性和稳定性。相比于文献报道的其他超疏水的不锈钢网负载的涂层,本文合成的不锈钢网负载W-MFI沸石涂层在保证令人满意的分离效率下,表现出最高的通量和极佳的耐久性,在实际的油水分离中具有广阔的应用前景。同时,该法也可扩展至其他超疏水沸石涂层的制备,进一步扩大沸石涂层的应用范围。