光伏器件的光电转换效率已成为时下最热的话题之一。半导体光伏器件中光激发的热载流子会通过发射声子的方式弛豫到带隙边缘,但这一过程会损失大量的能量,从而限制太阳能电池的光电转换效率。我们设想若能把热载流子在弛豫到带边前提取出来并产生电流,那么在理论上会使太阳能电池的光电转换效率提高近一倍。本论文通过基于密度泛函理论（density functional theory,DFT）的第一性原理方法,结合非绝热分子动力学,研究了无机钙钛矿SrSnX₃（X=S,Se）与二维范德华异质结g-C₃N₄/MoS₂的热载流子弛豫动力学,并在此基础上详细阐述了影响热载流子弛豫时间快慢的物理量。具体内容如下:（1）我们比较了SrSnS₃和SrSnSe₃中的热电子和热空穴的弛豫动力学,结果表明:对于不同态上热载流子的弛豫动力学在很大程度上与硫系元素有关;在激发能级相同的情况下,由于非绝热耦合强度（nonadiabatic couplings,NAC）的不同,SrSnS₃中热电子和热空穴的弛豫时间比SrSnSe₃快;而且,两个体系中热空穴衰减到低能级的速度总体比热电子要快很多,这是价带中带隙间距较小的缘故。一般而言,我们所研究体系的热载流子的弛豫时间比其它有机/无机钙钛矿要长。（2）我们对g-C₃N₄/MoS₂异质结中热载流子的弛豫过程进行探讨,计算结果表明:该体系能级显示出典型的二类半导体排列方式,热载流子的弛豫动力学主要依赖于非绝热耦合强度、能级差和退相时间这几个因素;由于价带中不同态之间耦合强度比导带要强得多,所以热空穴的衰减速度比热电子快;此外,热空穴的弛豫过程涉及到了相同层和不同层之间的转移,这可能也是造成其快速衰减的原因之一。基于以上这些描述,我们知道不管是无机钙钛矿SrSnX₃（X=S,Se）或是g-C₃N₄/MoS₂异质结,其动力学结果表明这两种材料都是很优异的光电材料,在光电领域都具有潜在的应用前景。