近几年,随着消费电子商品、电动车和大规模储能市场的快速发展,作为占据最多市场份额的能量储存与转化器件,锂离子电池的产量随之快速增长。进而产生的废旧锂离子电池的数量也呈现出了井喷式的上涨,同时其内部含有较多的有价金属元素,且有机电解液等组分容易污染环境和危害人类健康。因此从其巨大的废弃数量、环境保护和资源再生的角度来看,废旧锂离子电池都具有很高的回收价值。传统回收方法的处理对象单一,处理过程较为复杂且易产生二次污染,针对这些问题,本论文拟通过研究绿色环保和简单易行的废旧锂离子电池回收体系,在保证高回收率的同时,提高回收处理过程的环境友好性,主要开展和取得了以下研究内容和成果:针对某电池厂生产的正极极片Li Ni_1/3Co_1/3Mn_1/3O₂边角废料,采用火法工艺直接再生为新的锂离子电池正极材料,研究了不同分离方法（直接煅烧法、溶剂溶解法和碱溶液溶解法）和后续的热处理温度对再生正极材料的电化学性能的影响。结果表明,分离方法和热处理温度的影响主要表现在PVDF粘结剂的残留量和其分解产生的Li F,以及材料的形貌变化。其中Li F组分对材料的电化学性能有积极的作用。氮甲基吡咯烷酮（NMP）溶剂溶解后再经800°C热处理的再生样品,表现出与商品化正极材料性能相当的可逆放电容量和循环性能,在0.2C循环100周后放电容量为150.2 mA h g^-1,容量保持率为95.1%。针对废旧锂离子电池正极材料的多样性问题,采用绿色环保的柠檬酸处理混合废旧正极材料(Li Co O₂、Li Ni_1/3Co_1/3Mn_1/3O₂和Li Mn₂O₄),通过正交实验和单因素变量实验研究了不同浸取条件（反应温度、时间、柠檬酸浓度、固液比和双氧水含量）对金属离子Li、Ni、Co和Mn浸取率的影响,并对浸取过程进行动力学分析,计算各金属离子浸取过程的活化能,探究了酸浸反应机理和控制步骤,结果表明柠檬酸浸取过程属于化学反应控制。确定的最佳浸取条件为温度90°C,反应时间60 min,柠檬酸浓度0.5 M,双氧水含量1.5 vol.%,固液比20 g L^-1,此时各种金属离子的浸取率均高于95%。针对柠檬酸酸浸过程得到的浸取液,采用溶胶凝胶法合成新的LiNi_1/3Co_1/3Mn_1/3O₂正极材料,并与用化学试剂合成的材料进行对比。利用浸取液直接合成电极材料可以避免多种金属离子的分离,同时合成的电极材料具有更高的经济价值。浸取液中的柠檬酸可以直接作为螯合剂使用,各金属离子的比例可以通过加入相应的乙酸盐调节。相比于化学试剂合成材料,酸浸溶液合成的再生材料中含有微量的Al³⁺掺杂（主要来自商品化的废旧材料中的铝掺杂和包覆）,提高了再生材料的结构稳定性,使得再生材料比合成材料展现出了更好的电化学性能,在0.2C循环160周后可逆容量为140.7mA h g^-1,容量保持率为93.9%。采用草酸处理废旧锂离子电池正极材料LiNi_1/3Co_1/3Mn_1/3O₂,由于草酸具有较强的酸性和还原性,且草酸镍、草酸钴和草酸锰在草酸溶液中均属于难溶物,因此酸浸过程可以将锂浸出为溶液,而过渡金属离子可以转化为草酸盐沉淀,进而同时达到浸取和分离的效果。通过设计正交实验和单因素变量实验,系统研究了温度、草酸浓度、固液比和反应时间对酸浸过程的影响,得到的最优酸浸条件为温度70°C,草酸浓度0.6 M,反应时间60 min,固液比40 g L^-1,此时锂的浸取率为85.6%,钴、镍和锰的浸取率低于2%。动力学分析表明,Li的浸取过程属于内扩散控制。浸取后得到的草酸盐沉淀物通过混入碳酸锂,高温煅烧后可以重新合成新的LiNi_1/3Co_1/3Mn_1/3O₂,并表现出优异的电化学性能,可作为锂离子电池的正极材料利用。