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能源问题的日益突出,使得对于新能源的开发以及原有能源的高效利用成为了热点问题。固体氧化物燃料电池(SOFCs)作为高效化学能-电能转化装置由于具有转化率高,稳定性好,环境友好等优点而备受关注。然而,SOFCs一般高于800℃的操作温度,使得对于相关材料的要求十分苛刻,这极大地限制了SOFCs的实际商业化进程。因此,降低SOFC操作温度,实现其中低温化是必然的趋势。然而,操作温度的降低,势必也导致界面电阻的提升,极大降低SOFC转化效率。解决这一矛盾的出路在于:新型材料结构的构筑与高性能材料体系的开发。适应于SOFCs中低温化发展,本文围绕着SOFCs中低温化所需关键固体电解质材料的开发,选择以磷灰石型固体电解质为研究对象,设计采用起始粉体纳米化以及稀土掺杂改性的思路,利用起始纳米粉体所具有的高比表面能促进实现低温烧结致密化,消除气孔缺陷,并利用稀土元素掺杂提升硅酸镧本征离子电导率,抑制烧结过程中晶粒的细化,降低晶界电阻,从而实现硅酸镧固体电解质高性能化。为此,形成了以溶胶-凝胶自燃烧法合成纯相硅酸镧纳米粉体,并对其实施稀土掺杂改性,进而烧结致密化的工艺路线,主要研究内容包括:1)溶胶-凝胶自燃烧法合成硅酸镧纳米粉体:系统研究凝胶化过程中镧、硅元素均匀化的调控手段,讨论不同硅源下凝胶化过程的基本机制,获得采用溶胶-凝胶自燃烧法合成纯相目标产物的稳定工艺方法;2)硅酸镧纳米粉体稀土掺杂改性:采用不同稀土元素钕、钐对硅酸镧进行掺杂改性,细致讨论掺杂元素对于粉体颗粒尺寸、形貌以及晶体结构的影响;3)稀土掺杂改性硅酸镧纳米粉体烧结性能及结构与电性能关系研究:探索硅酸镧纳米粉体的烧结性能,研究掺杂稀土元素种类及含量对于硅酸镧烧结性能及烧结体包括晶粒尺寸、晶体结构等微结构的影响,建立稀土掺杂硅酸镧固体电解质微结构与离子电导率之间的关系。所得主要结论如下:1.随着溶液pH增加,络合剂柠檬酸与镧离子的络合趋于完全,络合产物以最稳定状态存在,保证了凝胶中镧离子的均匀性;2.以正硅酸四乙酯(TEOS)为硅源,凝胶中硅元素以硅凝胶的形式与柠檬酸聚酯凝胶共混,使得凝胶中硅元素达到了一定水平上的均匀分布;以γ-氨丙基三乙氧基硅烷(KH550)为硅源,凝胶中硅通过酰胺键合参与柠檬酸聚酯凝胶网络的形成,使得凝胶中硅元素达到了原子水平的均匀;3.补充氧化剂硝酸铵,有效地控制了自燃烧过程中热环境,促进了自燃烧过程硅酸镧物相的形成;采用微波代替热诱发凝胶自燃烧,改善了凝胶自燃烧过程中温度场的均匀性,提高了自燃烧产物颗粒尺寸均一性,减轻了颗粒之间粘连现象;4.以KH550为硅源,补充硝酸铵至氧化度60%,制备凝胶,经热诱发自燃烧,成功合成了80-100nm的纯相硅酸镧纳米粉体,其颗粒为细小纳米晶体的堆积体,颗粒呈细碎近球形,颗粒之间存在轻微粘连现象;5.以柠檬酸为络合剂,KH550为硅源,补充氧化剂硝酸铵至60%,采用溶胶-凝胶自燃烧一步合成了纯相稀土钐或钕掺杂硅酸镧纳米粉体(La9.33-xMxSi6O26, M=Sm or Nd, x=0.00~1.00),随着稀土掺杂量的增加,所得产物粉体颗粒尺寸逐渐减小,掺杂Sm或Nd起到了细化晶粒的作用,抑制了自燃烧合成过程中颗粒的长大;6.以溶胶-凝胶自燃烧法合成硅酸镧纳米粉体为原料,经1450℃烧结即可实现烧结致密化,致密度可达95%以上,所得不同温度烧结体的电导率随着烧结温度的上升,呈现明显的改善,最高可达0.08S/cm,相较之已有报道高出3倍左右;7.稀土钐、钕元素掺杂有效地抑制了烧结过程中晶粒的长大,促进了烧结过程中气孔排除,实现致密化;同时,随着掺杂量逐渐提高,固体电解质硅酸镧晶体结构中硅氧四面体逐渐被压缩,打开了氧离子传输通道,提高了固体电解质氧离子电导。